陆安慧教授团队:高抗压强度的整体式多孔炭质吸附剂
2019-07-18 10:18:48   来源:
二氧化碳(CO2)既是温室气体,也是一种碳资源,具有一定的工业价值,故以经济、节能的方式选择性吸附和分离CO2引起各界的极大关注。

在众多分离方法中,物理吸附法具有设备和工艺相对简单、环保、再生能耗低等优点,其应用的关键是高性能吸附剂。多孔炭材料具有发达的孔隙结构、高的比表面积、耐水汽性能及热稳定性能优异、再生成本低等优点,在CO2捕集中具有潜在应用价值。

然而,目前所报道的、具有良好吸附性能的多孔炭材料多为粉末状,直接填充在吸附柱中存在压降过大、污染设备等问题。因此,为了满足实际应用需求,常采用粘结剂进行成型,但容易造成堵孔等问题。

自支撑整体式多孔炭具有三维的刚性骨架和相互贯通的孔道,不仅具有普通多孔炭共有的特点,还具有低压降、扩散快和耐冲击等优势。而通过炭化整体式聚合物后得到的整体式多孔炭,虽然克服了整体式炭掉粉的问题,却存在收缩率大、孔隙率低、易开裂等问题。因此,如何兼顾整体式多孔炭丰富的孔隙结构和高机械强度是研究的难点。

Mechanically strong porous carbon monolith was synthesized, which has balance in porosity and radial compressive strength up to 886 N/cm and can completely separate CO2 from the CO2/N2 stream.

2019年6月,大连理工大学陆安慧教授团队在CO2吸附分离领域的最新研究成果:“Synthesis of mechanically robust porous carbon monoliths for CO2 adsorption and separation”发表在Journal of Energy Chemistry 期刊上,第一作者为大连理工大学硕士生杜杰

研究者通过一步法制备整体式炭质吸附剂,方法简单且操作条件温和。前驱体溶液在90 ℃下反应4 h即可完全固化,干燥后得到的整体式聚合物和炭化后制备的高强度整体式炭完好无裂纹。整体式炭表面光滑,径向抗压强度满足工业吸附剂强度要求,且不易粉化。该制备方法简单快速,可实现规模化制备。

图1. (a)所制备聚合物及整体式炭的光学照片, (b)反应釜(~6 kg)放置于整体式炭上的光学照片,整体式炭的SEM(c)及TEM(d)表征结果。

该系列样品具有优异的CO2吸附分离性能和循环再生性能。代表性样品在1 bar,0 ℃和25 ℃时CO2的静态吸附量分别达到3.6 mmol/g和2.7 mmol/g。CO2等量吸附热均在20-30 kJ/mol的范围内,随CO2覆盖度增加,吸附热变化缓慢,整体式多孔炭对CO2的吸附为物理吸附过程且吸附位点均匀。混合气动态分离结果显示,制备的整体式多孔炭可完全分离N2与CO2,且在25 ℃下通过氩气吹扫即可完全脱附,工作容量接近100%。

图2.  多孔炭在273 K(a)和298 K(b)下的CO2和N2吸附等温线,(c)计算所得等量吸附热结果,(d)多孔炭分离CO2/N2混合气的穿透曲线。

图3. 整体式炭分离CO2/N2混合气:(a) 吸附-脱附循环测试图, (b)循环测试过程中CO2动态吸附量计算结果。

综上所述,本工作针对工业气体处理中普遍使用的商业活性炭机械强度低、易粉化的问题,通过简单的溶胶-凝胶法,制备高机械强度的自支撑整体式多孔炭。CO2吸附分离结果显示,该整体式多孔炭具有良好的CO2/N2分离性能与循环再生稳定性。整体式多孔炭制备工艺简单快捷,条件温和可控。该工作为制备丰富孔隙结构和高机械强度的整体式炭质吸附剂提供了有效的解决策略。

文章信息

J Energy Chem

Synthesis of mechanically robust porous carbon monoliths for CO2 adsorption and separation

Jie Du, Wen-Cui Li, Zhan-Xin Ren, Li-Ping Guo, An-Hui Lu*

Journal of Energy Chemistry, 42, 56-61 (2020)

DOI: 10.1016/j.jechem.2019.06.006

陆安慧

大连理工大学教授,教育部长江学者特聘教授,科技部中青年科技创新领军人才,第二批国家万人计划专家,国家杰出青年科学基金获得者。

主要从事多孔材料的制备及在能源催化转化领域的基础与应用研究,包括新型多孔炭的溶液化学合成、CO2等气体捕集技术、纳米催化剂设计制备及功能高效集成、乙醇制高碳醇和芳醇、低碳分子催化转化、化学储能材料规模化制备技术等。在JACS、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.等期刊发表论文200余篇,他引14800余次,H-index为58,出版英文专著2部,获得授权专利15件。

主要学术任职:

Chemistry Select编委会主席、ChemCatChem编委、《催化学报》编委、Science China Materials等期刊的编委、辽宁省石油石化学会理事、中国化学会青年化学工作者委员会委员、中国化学会分子筛专业委员会委员、全球青年学会会员。