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Angew. Chem. :富阴离子配位电解液中的阴离子配位拓扑设计对锂离子传质效率影响的普适性规律2025-05-17
高电压锂金属电池是极富吸引力的下一代高能量密度电池体系。具有富阴离子配位溶剂化结构的电解质因其良好的界面兼容性,能够支持高压锂金属电池的长期稳定运行。然而富阴离子溶剂化结构降低了电解质中的锂离子传输效率,这极大限制了其在高电流倍率下的实用化场景应用。如何在不减少富阴离子配位电解液界面稳定性的同时提高其锂离子传质效率,成为高压锂金属电池实用化研究中的重点。

近日,中国科学院苏州纳米技术与纳米仿生研究所沈炎宾研究员团队采用等比例双阴离子策略成功改善了富阴离子配位溶剂化结构电解液(以局部高浓电解液为例)锂离子传输效率,实现高电压锂金属电池的高电流倍率稳定循环,同时发现并验证了一种基于阴离子配位拓扑学对富阴离子配位电解液中锂离子传质效率影响的普适性规律。

基于阴离子不同配位位点类型将阴离子分为两类:单配位位点(中心对称)与多配位位点(非中心对称)阴离子。测量不同的等比例双阴离子组合构成的局部高浓电解液的离子电导率、锂离子迁移数与锂离子电导率,发现其影响规律:并非所有阴离子组合均能对锂离子传输有正面影响;只有具有多配位位点的阴离子组合才能有效促进锂离子的传导,而中心对称单配位阴离子的组合则对锂离子传导影响甚微,甚至产生负面影响。

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最终基于以上发现规律构建的等比例双阴离子局部高浓电解液,实现4.5 V NCM811||Li电池在高电流密度(3.78 mA cm-2)下的稳定循环,185周后容量保持率达79.3%。

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这项研究不仅为提升LHCE的锂离子传输效率提供了一种崭新策略,也适用于涉及高配位数阴离子的其他电解质系统,为发展高倍率稳定运行的LMB电解质系统展现了新的可能性。

文信息

Coordination Topology Design in Anion-Rich Solvated Electrolytes for High-Voltage Lithium Metal Batteries

Dr. Ruowei Yi, Kui Xu, Wenlong Zhao, Zixu Ren, Dr. Qingyu Dong, Dr. Hui Shao, Prof. Yanbin Shen, Liwei Chen

Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202423439