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南开/天大Nature子刊:动态活性位点促进类-Fenton反应处理有机废水
在多相催化中,揭示活性位点在工作条件下的动态演化,对于提高类Fenton活化中催化剂活性和稳定性至关重要。
基于此,南开大学展思辉教授、天津大学李轶教授等人报道了利用X射线吸收光谱和原位拉曼光谱捕捉了Co/La-SrTiO3催化剂在过单氧硫酸盐(SO52-, PMS)活化过程中的动态变化,揭示了衬底调整了其结构演变,即O-Sr-O和Co/Ti-O键在不同方向上的可逆拉伸振动。该过程有效地促进了关键SO5*中间体的生成,有利于Co活性位点上过硫酸盐生成1O2和SO4•−。
通过DFT计算,作者研究类-Fenton催化过程中活性位点的详细电子结构和几何结构。PMS的催化反应途径包括几个关键本步骤:PMS在催化剂表面的吸附;PMS的解离和反应物质的生成;反应物质与污染物的伴随反应。
作者首先利用DFT计算了PMS/ONP在STLC表面的吸附位点,发现活性位点优先吸附在PMS的O1位点上,PMS和ONP分别倾向于吸附在Co和Ti位点上。STLC相对于ST更高的吸附能表明其与PMS的结合较强,从而具有优异的类-Fenton活性。
STLC的自由能曲线显示,SO4*和OH*分裂后的Bader电荷变化小于PMS失去H原子生成SO5*时的Bader电荷变化。结果表明,PMS-PMS*-SO5*路径热性能更优,SO5*快速自分解生成S2O82−、SO4•−和102。而PMS更倾向于ST中的另一途径,即PMS-PMS*-SO4*和OH*。
在反应过程中,SO3−的特征振动逐渐向低波数移动,这是由于PMS向Co位提供电子导致电子密度降低所致,进一步表明PMS被分解为SO5•-和随后的1O2。
Dynamic active-site induced by host-guest interactions boost the Fenton-like reaction for organic wastewater treatment. Nat. Commun., 2023, DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-023-39228-4.
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