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南科大李辉教授Angew.:BCN-0.5Ru高效催化酸性OER
目前,只有少数贵金属氧化物在质子交换膜电解(PEMWE)过程中存在的酸性、高压条件下作为析氧反应(OER)催化剂表现出所需的效率和稳定性,但它们的高成本和稀缺性阻碍了PEMWE的大规模应用。
基于此,南方科技大学李辉教授等人报道了一种新型OER电催化剂,由硼碳氮(BCN)载体负载均匀分散的钌(Ru)团簇组成,即BCN-xRu(x=0.3、0.5、0.7、1.0)。由于具有类似石墨烯的结构,BCN-0.5Ru催化剂表现出比RuO2更高的导电性。在负载量为102 μg cm-2catalyst下,电流密度为10 mA cm-2geo时,过电位仅为164 mV,且在酸性OER连续工作12 h时具有优异的稳定性。
通过DFT计算,作者研究了BCN-0.5Ru的催化活性性质及其OER机理。作者将hcp Ru簇限制在BCN支撑表面结构上,RuO2(110)是RuO2纳米晶体中OER最稳定的低指数面之一,选择其作为比较样品。
一般认为,OER过程中三种中间体的吸附能HO*、O*和HOO*对过电位有显著影响。OER过程包括电荷-质子转移、化学键的裂解/形成以及表面氧中间体的吸附/解吸,如式(1-4)所示;每个质子-电子转移步骤(式1-4)的ΔG可表示为式(5-8)。
ΔG1-4中最大的ΔGmax可以被认为是速率限制步骤。在BCN-0.5Ru和RuO2(110)表面吸附的氧中间体(*OH、*O、*OOH)的详细优化原子构型,其中*O(*O + H2O → *OOH +H+ e–)生成的*OOH具有最大的自由能隙,因此作者推断这是OER中的限速步骤。BCN-0.5Ru的ΔG(*O-*OOH)(1.59 eV)小于RuO2(110)(2.14 eV),表明BCN载体与Ru的相互作用降低了反应能垒,从而显著提高了反应活性。
Low Ruthenium Content Confined on Boron Carbon Nitride as an Efficient and Stable Electrocatalyst for Acidic Oxygen Evolution Reaction. Angew. Chem. Int. Ed., 2023, DOI: https://doi.org/10.1002/anie.202308704
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3,6,9,12-四草酸酯四癸二酸_CAS:32775-08-9
2024-07-26
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2,2-双(((4-叠氮基-2,3,5,6-四氟苯甲酰基)氧基)甲基)丙烷-1,3-二基双(4-叠嗪基-2,3,6-四氟苯甲酸酯_2,2-bis(((4-azido-2,3,5,6-tetrafluorobenzoyl)oxy)methyl)propane-1,3-diyl bis(4-azido-2,3,5,6-tetrafluorobenzoate)_CAS:157928-53-5
2024-06-24
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(8R,9S,13S,14S)-13-甲基-3-乙烯基 6,7,8,9,11,12,13,14,15,16-十氢-17H 环戊基[a]菲17-酮_ (8R,9S,13S,14S)-13-methyl-3-vinyl6,7,8,9,11,12,13,14,15,16-decahydro-17Hcyclopenta[a]phenanthren-17-one _CAS:151171-58-3
2024-06-24
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松柏醇-7-硝基苯并[c][1,2,5]恶二唑_2-[(E)-3-(4-hydroxy-3-methoxyphenyl)prop-2-enoxy]-N-[2-[(4-nitro-2,1,3-benzoxadiazol-7-yl)amino]ethyl]acetamidel_CAS:1803427-21-5
2024-06-24
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(2E)-N-(1-(3-氯苄基)-1H-咪唑-4-基)-3-(吡啶-3-基)丙-2-烯酰胺_(2E)-N-(1-(3-chlorobenzyl)-1H-imidazol-4-yl)-3-(pyridin-3-yl)prop-2-enamide_CAS:2128292-12-4
2024-06-24
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橙花叔醇葡萄糖苷_β-D-glucopyranosyl-(1->3)-6,7-trans-nerolidol_CAS:116174-71-1
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(6S)-3-甲基-6-(1-烯-2-基)环己-2-烯醇_(6S)-3-methyl-6-(prop 1-en-2-yl)cyclohex-2-enol_CAS:1313708-57-4
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(6R)-3-甲基-6-(1-烯-2-基)环己-2-烯醇_(6R)-3-methyl-6-(prop 1-en-2-yl)cyclohex-2-enol_CAS:1647065-98-2
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乙基紫精二六氟磷酸盐_ethylviologen bis(hexafluorophosphate)_CAS:138926-07-5
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四羟乙基乙二胺_CAS:140-07-8
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(S)-2-(乙酰基硫基)丙酸_CAS:167466-66-2
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TEMPO_CAS:2564-83-2
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N-Boc-反式-4-氨基-脯氨酸甲酯盐酸盐_CAS:334999-32-5
2024-06-24