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李新勇课题组ACS Catalysis:调节CN分子结构,探究压电效应对光催化生产H2O2的影响2023-08-04
过氧化氢(H2O2)是一种多功能的绿色氧化剂,广泛应用于各种领域,包括消毒、化工和环境治理。传统的蒽醌法生产H2O2存在成本高和有毒副产物排放的缺点。相比之下,太阳能驱动的双电子O2还原制备H2O2是一种低成本和环境友好的途径。在过去的几十年中,许多半导体材料作为光催化剂被探索用于光催化生产H2O2,其中石墨相氮化碳(CN)由于其合适的能带结构和丰富廉价特征而被广泛使用。

 

然而,光生电荷的快速复合和反应位点活性不足限制了CN上H2O2的生产效率。利用压电效应来调节H2O2人工光合作用中光生载流子的分离和传输已被证明是一种很有前途的方法,但目前对压电效应在光催化领域的研究还不够深入和全面。
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基于此,大连理工大学李新勇课题组通过精确调控石墨相氮化碳(CN)的分子结构,研究了压电效应对CN光催化产H2O2的影响。具体而言,研究人员制备了磷修饰CN (CN-P)、氧功能化CN (CN-OF)和氰基接枝CN (CN-CA),并且在光照下CN-P(801 μmol g-1 h-1)、CN-OF(2070 μmol g-1 h-1)和CN-CA(24734 μmol g-1 h-1)的H2O2产率比CN(490 μmol g-1 h-1)有所提升;在光照和超声波辐照下,由于压电效应,CN、CN-P和CN-OF的光催化活性分别提高了约1.40、1.46和1.51倍,而CN-CA的光催化活性降低了约6.0倍,表明压电效应在CN光催化生产H2O2中的作用强烈地依赖于CN的分子结构。
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实验结果和理论计算表明,在CN表面引入P基团和O基团,增强了反应位点的活性、促进光生电荷的分离/转移和压电极化,优化了O2转化为H2O2的活性位点/反应势垒,有助于压电效应和分子工程协同增强光催化制备H2O2。同时,虽然CN-CA具有最低的产H2O2能垒(0.22 eV)和最高的单光照射下的电荷分离效率,但是由CA基团调控的压电极化可能削弱光生载流子向活性位点的迁移,导致其压电光催化活性降低。
综上,这项工作不仅阐明了多种因素,如活性位点、压电极化和电荷分离对压电光催化活性的综合影响,而且为设计高效的压电光催化材料用于环境治理和能量转换提供了理论基础。
Modulating the Molecular Structure of Graphitic Carbon Nitride for Identifying the Impact of the Piezoelectric Effect on Photocatalytic H2O2 Production. ACS Catalysis, 2023. DOI: 10.1021/acscatal.3c02565

 

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