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浙大侯阳Angew.:单原子Fe催化剂加速质子输运强化电合成H2O2消毒剂
过氧化氢(H2O2)作为一种绿色医疗消毒剂,可以有效缓解移民中流行病的爆发。目前,医疗级消毒剂(3.0 wt.%)主要是由传统的蒽醌加氢法生产的工业级H2O2制成。
然而,蒽醌法是一种能源密集型制备工艺,通常还涉及到商业化生产所需的高成本净化、蒸馏和集中式基础设施,限制了其绿色大规模应用。直接电还原O2合成H2O2消毒剂技术具有巨大的潜力,然而,开发用于医疗级H2O2生产的有效电催化剂仍然是一个巨大的挑战。
近日,浙江大学侯阳、中科院福建物构所温珍海和澳大利亚新南威尔士大学戴黎明通过构建具有仿生活性中心的非对称配位结构的单原子Fe催化剂,实现了医疗级H2O2消毒剂的电合成,其中中心Fe原子与硫和氮原子直接络合并锚定在分级结构的多孔碳载体上(FeSA-NS/C)。
得益于与不对称配位相关的独特电子结构,所制备的FeSA-NS/C催化剂在高电流下表现出显著提高的电合成H2O2催化活性,其电流密度为100 mA cm-2时,H2O2的选择性高达90%。在连续电解过程中,FeSA-NS/C催化剂在30 h内表现出良好的稳定性,在恒定高电流密度100 mA cm-2下,积累H2O2浓度达到医用消毒剂所需的浓度(5.8 wt.%)。
结合理论计算和实验结构表征,验证了合理设计的催化活性中心Fe原子,该Fe原子位与3个配位的氮原子和1个配位的硫原子(Fe-N3S-C)稳定,在促进H2O2电合成的OOH*中间体形成过程中起到关键作用。
此外,用S原子取代Fe-N4-C活性中心中的1个N原子,可以实现中心Fe原子周围的N原子发生不对称的电荷分布,从而加速质子溢出,快速形成OOH*中间体,最终加快H2O2电合成中O2还原的反应动力学。
这项工作为合理设计和开发用于各种电化学应用和可再生能源转换的高效不对称单原子TM-N-C电催化剂提供了一条新途径,相关工作已发表于Angewandte Chemie International Edition(doi.org/10.1002/anie.202306491)上。论文的第一作者是浙江大学博士毕业生李燕。
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3,6,9,12-四草酸酯四癸二酸_CAS:32775-08-9
2024-07-26
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2,2-双(((4-叠氮基-2,3,5,6-四氟苯甲酰基)氧基)甲基)丙烷-1,3-二基双(4-叠嗪基-2,3,6-四氟苯甲酸酯_2,2-bis(((4-azido-2,3,5,6-tetrafluorobenzoyl)oxy)methyl)propane-1,3-diyl bis(4-azido-2,3,5,6-tetrafluorobenzoate)_CAS:157928-53-5
2024-06-24
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(8R,9S,13S,14S)-13-甲基-3-乙烯基 6,7,8,9,11,12,13,14,15,16-十氢-17H 环戊基[a]菲17-酮_ (8R,9S,13S,14S)-13-methyl-3-vinyl6,7,8,9,11,12,13,14,15,16-decahydro-17Hcyclopenta[a]phenanthren-17-one _CAS:151171-58-3
2024-06-24
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松柏醇-7-硝基苯并[c][1,2,5]恶二唑_2-[(E)-3-(4-hydroxy-3-methoxyphenyl)prop-2-enoxy]-N-[2-[(4-nitro-2,1,3-benzoxadiazol-7-yl)amino]ethyl]acetamidel_CAS:1803427-21-5
2024-06-24
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(2E)-N-(1-(3-氯苄基)-1H-咪唑-4-基)-3-(吡啶-3-基)丙-2-烯酰胺_(2E)-N-(1-(3-chlorobenzyl)-1H-imidazol-4-yl)-3-(pyridin-3-yl)prop-2-enamide_CAS:2128292-12-4
2024-06-24
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橙花叔醇葡萄糖苷_β-D-glucopyranosyl-(1->3)-6,7-trans-nerolidol_CAS:116174-71-1
2024-06-24
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(6S)-3-甲基-6-(1-烯-2-基)环己-2-烯醇_(6S)-3-methyl-6-(prop 1-en-2-yl)cyclohex-2-enol_CAS:1313708-57-4
2024-06-24
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(6R)-3-甲基-6-(1-烯-2-基)环己-2-烯醇_(6R)-3-methyl-6-(prop 1-en-2-yl)cyclohex-2-enol_CAS:1647065-98-2
2024-06-24
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乙基紫精二六氟磷酸盐_ethylviologen bis(hexafluorophosphate)_CAS:138926-07-5
2024-06-24
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四羟乙基乙二胺_CAS:140-07-8
2024-06-24
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(S)-2-(乙酰基硫基)丙酸_CAS:167466-66-2
2024-06-24
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N-Boc-反式-4-氨基-脯氨酸甲酯盐酸盐_CAS:334999-32-5
2024-06-24
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(S)-氧杂环丁烷-2-甲胺_CAS:2091328-57-1
2024-06-24