港城大Nature子刊：图灵催化剂！设计高性能纳米催化剂新方向

具有可控缺陷或应变修饰的低维纳米晶体是新兴的氢能转化和利用的活性电催化剂，但一个关键的挑战仍然是由于自发结构退化和应变松弛导致的稳定性不足。

基于此，香港城市大学吕坚院士等人报道了一种图灵结构策略，通过结合高密度纳米孪晶来激活和稳定超薄金属纳米片。图灵PtNiNb纳米催化剂的质量活性和稳定性指数分别比商用20% Pt/C提高了23.5倍和3.1倍。

负载图灵PtNiNb催化剂的阴离子交换膜膜电极电解槽（Pt负载量仅为 0.05 mg cm^-2）在工业化条件10000 A m^-2的电流密度下稳定运行500 h以上，展现了卓越的催化稳定性和工业应用的潜力。

通过DFT计算，作者揭示了图灵结构诱导HER活性增强的机制。双金属PtNi板的最佳氢吸附吉布斯自由能（ΔG_H*为0.046 eV，Ni-Ni的桥位点），弱于Pt(111)板的ΔG_H*，揭示了Ni掺杂对催化活性的积极贡献。

PtNiNb板的其他5个活性位点（Nb的顶位点、Pt-Nb和Ni-Ni的桥位点、Pt-1和Ni的空心位点）也显示出ΔG_H*值在±0.200 eV之间，表明Nb对催化剂表面H*的吸附/解吸有有利作用。

对于PtNiNb双板，结果表明，优化后的ΔG_H*为0.047 eV，大于PtNiNb板的最小ΔG_H*。ΔG_H*的减小表明反应中间体在催化剂表面的吸附增强，从而减缓了H*的转化和H₂的析出。

投影态密度（PDOS）表明，对比Pt，Ni在费米能级附近具有更高的密度，表明Ni在HER过程中可向附近原子提供更多的自由电子。

在PtNi中掺杂Nb导致Pt位点的d带中心从-2.82 eV降至-2.94 eV。因此，Nb掺杂可抑制H*在催化剂表面的过结合，减弱H*的吸附，使ΔG_H*达到最优值。

结果表明，在PtNiNb中引入孪晶结构导致d波段中心从-2.94 eV上升到- 2.86 eV。此外，d-带中心的位移可以通过晶格应变来调整。

随着压缩应变的增加，PtNiNb孪晶和Pt位点的d带中心单调地向负能量方向移动。

Turing structuring with multiple nanotwins to engineer efficient and stable catalysts for hydrogen evolution reaction. Nat. Commun., 2023, DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-023-40972-w.