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​郑大/德州学院ACS Catalysis：Ni-ReOx表面协同促进糠醛温和加氢制四氢糠醇2023-09-24
在本文中，郑州大学聂仁峰教授和德州学院张跃兴教授等人报道了利用连续浸渍法制备了Ni-ReOx双金属催化剂（Ni-ReOx/TiO2），其在温和反应条件下对糠醛（FAL）加氢制取四氢糠醇（THFOL）具有极强的催化活性。例如，Ni-5ReOx/TiO2具有较高的FAL初始反应速率（439.4 mmol/g-Ni/h）和THFOL生成速率（80.4 mmol/g-Ni/h），分别是Ni/TiO2的13.2倍和6.6倍。

 

此外，该催化剂对多种呋喃醛具有通用性，可循环使用5次，性能相对稳定，具有较大的工业应用潜力。
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通过DFT计算，作者研究了Ni和Ni-ReOx上的活性位点和吸附模式。H2在Ni(111)和ReOx/Ni(111)上的吸附能分别为-0.536 eV和-0.518 eV。在Ni(111)表面上，FAL的C=O键是桥接吸附在Ni的顶位点上，呋喃环是跨3-重空心位点平行吸附在表面上，说明C=O和呋喃环都发生了活化吸附。
对于ReOx/Ni(111)表面，FAL分子仍然表现为平行吸附，但在ReOx上吸附了C=O键桥，进一步说明ReOx对C=O活化的积极作用。
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对于FOL的吸附，ReOx/Ni(111)表现出与Ni(111)相同的平行构型和相似的吸附能。作者还发现H2在Ni(111)上的解离能为0.397 eV，远低于ReOx（1.430 eV），说明Ni对H2的活化更活跃。
结果表明，结合裸ReOx的低活性，Ni-5ReOx/TiO2的双位点加氢机制需要Ni和ReOx的密切接触。当催化剂同时含有Ni和ReOx时，糠醛的加氢途径可能如下：H2在Ni/ReOx界面上优先被吸附解离成H原子，H原子在热力学和动力学的双重驱动下溢出到ReOx表面，FAL的C=O键优先吸附在ReOx表面，再被相邻Ni NPs上的H原子氢化成FOL。形成的FOL在Ni表面平行迁移和吸附，最后FOL的呋喃环被氢化成THFOL，并进行脱附。
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Surface Synergetic Effects of Ni-ReOx for Promoting the Mild Hydrogenation of Furfural to Tetrahydrofurfuryl Alcohol. ACS Catal., 2023, DOI: https://doi.org/10.1021/acscatal.3c01217.

 

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