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【无机】仿生合成Fe7S8/C电催化剂用于提高全酸碱值范围内电催化氢气产生效率2025-10-09
原文链接:

https://doi.org/10.1002/agt2.444

文章简介

 

氢能源作为一种高效、环保的能源,对于解决全球能源和环境问题具有重要意义。而水分解是一种洁净、环保的氢气生产方法,但其效率受到电催化剂性能的制约。传统的铂基催化剂具有高活性和耐久性而常被用作析氢反应的催化剂,但由于铂的稀缺性和高成本,铂基催化剂难以商业化并有效地用于实际水分解。韩国能源技术研究所Uk Sim副教授,韩国首尔国立大学Ki Tae Nam教授和韩国高丽大学Kyoungsuk Jin助理教授团队报道了一种受[FeFe]-氢化酶启发的仿生Fe7S8/碳电催化剂,可提高全酸碱值范围内的电催化氢气产生效率。

氢化酶是天然存在于细菌中可催化氢气产生的酶,其活性位点由功能蛋白包围的铁硫簇组成。研究团队受氢化酶结构启发,将Fe7S8纳米粒子与聚多巴胺基质结合,合成了一种碳基质掺入的铁硫簇(Fe7S8/C),当中聚多巴胺可以增强Fe7S8/C催化剂的稳定性和活性 (图1)。与不含碳的原始 Fe7S8 (733 Ω cm2) 相比,在酸性、中性和碱性环境下,Fe7S8/C 样品相应的电荷转移电阻值分别为33.2 Ω cm2, 24.8 Ω cm2,和 37.5 Ω cm2 (图2)。由于电荷转移电阻与法拉第反应的交换电流成反比﹐因此较低的电荷转移电阻意味着更强的析氢反应性能和更低的超电位。在析氢反应过程中,Fe7S8/C电催化剂表现出与自然氢酶相似的特性。通过连续波电子顺磁共振分析,确认了铁原子在氢气进行反应过程中从3+氧化态变为1+氧化态 (图3)。研究结果显示,Fe7S8/C电催化剂在全酸碱值范围内展示出卓越的电催化氢气产生效率,特别是在中性条件下,其过电位仅为45.9 mV(相对氢电极),远低于其他过渡金属基电催化剂。此外,该电催化剂在酸性和碱性条件下的超电位分别为90.6 mV和107.4 mV,同样具有优越性能 (图4)。

这项研究的成果表明,Fe7S8/C电催化剂具有潜在的应用价值,可作为一种高效的电催化剂用于氢能生产,为开发更高效、更经济的氢能生产技术提供了有价值的参考。

 

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图1. (A) Fe7S8/C 电催化剂合成过程示意图。(B) 不同温度Fe7S8/C 的 X 射线衍射(XRD) 图。

 

 

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图2. (A) Fe7S8 和 Fe7S8/C 电催化剂在不同酸碱值下的奈奎斯特图。(B) Fe7S8 和 Fe7S8/C 电催化剂的电荷转移电阻的比较。

 

 

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图3. (A) 静止状态下和整体电解后的连续波电子顺磁共振 (CW-EPR) 光谱。(B) 用于有效析氢反应的仿生 Fe7S8/C 电催化剂的设计

 

 

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图4. Fe7S8/C 电催化剂与最先进的过渡金属基电催化剂在所有酸碱值下的析氢反应性能比较

以上研究论文以“Biomimetic Fe7S8/Carbon electrocatalyst from [FeFe]-Hydrogenase for improving pH-Universal electrocatalytic hydrogen production”为题发表于 Aggregate 期刊,论文第一作者为韩国大邱庆北科学技术院的Dohun Kim 和韩国能源技术研究所的Subramani Surendran通讯作者为韩国能源技术研究所Uk Sim副教授,韩国首尔国立大学Ki Tae Nam教授和韩国高丽大学Kyoungsuk Jin助理教授。

(Aggregate 2023, 5, e444)