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【ACS Catal.】Crotonyl-CoA羧化酶/还原酶固定CO2的机制研究
随着大气中二氧化碳含量的增加,将这种温室气体转化为有价值的有机化合物得到了越来越多的关注。Crotonyl-CoA羧化酶/还原酶(Ccrs)由于其耐氧性、高催化速率常数和高保真度,是固定CO2最有效的生物催化剂之一。然而在Ccr固定CO2过程中,辅因子NADPH转移氢化物和CO2添加到活性烯醇化物中的反应机制尚不完全清楚。
有鉴于此,Universidad de Concepción的Vöhringer-Martinez课题组利用计算机模拟与从头计算相结合,沿着两条可能的反应路径追踪自由能景观:在direct机制中,氢化物转移后立即结合CO2,而在C2机制中,在底物和NADPH辅因子之间形成热力学稳定的共价加合物。
研究结果表明,自然界中最有效的CO2固定酶使用共价加合物的形成作为储存活性烯醇化物的策略。新出现的二氧化碳固定机制的微观图像证实了之前的实验观察结果,并为自然界如何处理高活性中间体来固定这种惰性温室气体提供了新的见解。
原文标题:Covalent Adduct Formation as a Strategy for Efficient CO2 Fixation in Crotonyl-CoA Carboxylases/Reductases
ACS Catal. 2023, 13, 6230−6241
原文作者:Rodrigo Recabarren, Matthias Tinzl, David Adrian Saez, Aharon Gomez, Tobias J. Erb, and Esteban Vöhringer-Martinez*
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