【Angew. Chem. Int. Ed.】设计一种用于水中光催化CO2还原的氧结合蛋白

将二氧化碳转化为原料化学品是实现净零碳排放全球战略的一项重大目标。为了实现这一目标，几十年的研究已经产生了许多用于CO₂还原的均相和非均相催化剂。虽然已经生产了许多能够实现高转换频率（TOF）的催化剂，但它们中的大多数都是以CO的低产物选择性为代价的，以对抗质子竞争性地还原为H₂。天然CO₂还原酶显示出显著的催化效率和产物选择性，但很少有人工生物催化剂被设计成能够理解天然酶是如何工作的。

为了解决这个问题，University of Texas at Austin的Yi Lu课题组报道了钴卟啉取代的肌红蛋白（CoMb）作为在水中光驱动CO₂转化为CO的均相催化剂。

图片来源：Angew. Chem. Int. Ed.

随后，通过改变酶和光敏剂的pH和浓度来优化活性和产物选择性。

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在低酶浓度下以低的产物选择性（15%）获得高达2000的TON（CO），而通过增加酶负载但以折中的TON（CO）获得74%的产物选择性。

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通过在CoMb的活性位点附近引入带正电荷的残基（Lys或Arg），进一步提高了CO的产生效率和总TON（CO），这证明了调节酶二配位球以提高基于蛋白质的光催化系统的CO₂还原性能的价值。

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原文标题：Engineering an Oxygen-Binding Protein for Photocatalytic CO₂ Reductions in Water

Angew. Chem. Int. Ed. doi.org/10.1002/anie.202215719

原文作者：Yunling Deng+, Sudharsan Dwaraknath+, Wenhao O. Ouyang, Cory J. Matsumoto, Stephanie Ouchida, and Yi Lu*