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三单位联合ACS Nano:一石二鸟!多种掺杂剂同时改善ORR和增强催化剂锚定强度
介孔碳负载的非贵金属催化剂被认为是提高金属-空气电池氧还原反应(ORR)活性的有效催化剂。然而,由于催化剂在反应过程中会脱离碳基体而导致催化剂活性下降。
基于此,哈尔滨工业大学(深圳)林熹、胡凯龙、上海电子信息职业技术学院罗敏和上海交通大学Kolan Madhav Reddy等利用MnS纳米颗粒与碳表面N,S掺杂剂的相互作用,在MnS/碳界面上形成了Mn-N和Mn-S键,这也使得MnS牢牢锚定在介孔碳骨架上。
所制备的MnS/NS-C电催化剂在碱性介质中具有优异的ORR性能,起始电位(Eonset)和半波电位(E1/2)分别为1.07 VRHE和0.88 VRHE,远优于商业20% Pt/C。在0.6 VRHE的电位下,MnS/NS-C连续运行100小时后仍保留88.3%的初始电流,表现出极好的长期稳定性。
此外,MnS/NS-C经过1000和5000个CV循环后,E1/2值仅分别下降3 mV和10 mV,这也证实了其优异的耐久性。
密度泛函理论(DFT)计算表明,N,S掺杂调整了MnS/碳界面的电荷分布,导致碳载体上的电荷积累和局域化,降低了Mn的d带中心,促进了氧中间体在Mn位点上的吸附,降低决速步的能垒。
此外,实使用MnS/NS-C组装的柔性铝-空气电池的峰值功率密度为134.6 mW cm-2,在35 h后仍能稳定放电。为了验证组装电池的灵活性,在0°、60°、120°和180°弯曲的情况下,铝-空气电池放电性能没有受到明显影响,这显示出其作为柔性器件的巨大潜力。
Simultaneous Improvement of Oxygen Reduction and Catalyst Anchoring via Multiple Dopants on Mesoporous Carbon Frameworks for Flexible Al-Air Batteries. ACS Nano, 2022. DOI: 10.1021/acsnano.2c08332
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