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中大AEM:高效质子交换膜燃料电池的Fe-N4位点的电子增强工程:Pt表面定制的电场-热场
降低贵金属铂(Pt)的使用量,同时提高Pt基电催化剂的活性和稳定性是实现燃料电池大规模应用的关键。
基于此,中山大学王毅教授,宋树芹教授(共同通讯作者)等人开发了一种有效的策略,通过在有序介孔碳表面修饰均匀的铂纳米颗粒(≈ 4.0 nm)和丰富的原子分散的Fe-N4位点之间的强烈电子相互作用来减少Pt的使用量,从而有效地提高氧还原(ORR)性能。
为了研究Fe-N4活性位点如何提高Pt位点的本征ORR性能,用密度泛函理论(DFT)计算揭示了协同增强的电催化机理。结合能计算表明Pt原子倾向于锚定在Fe-N4的N位点的顶部,电荷密度图表明Fe-N4与Pt之间存在较强的电子相互作用,抑制了Pt纳米颗粒的迁移。
此外,Pt和Fe-N4位点之间的强电子相互作用使Pt@Fe-N-OMC-2中Pt的d带中心比Pt@OMC低0.21 eV,这表明氧的吸附减弱,含氧物种在Pt位点上的脱附加速。
本文采用有限元模拟研究了Pt@OMC和Pt@Fe-N-OMC-2上的电场和热场分布。在0.9 V的给定电位下,Pt@Fe-N-OMC-2上Pt纳米颗粒表面的电场明显大于Pt@OMC的电场。
增强电场可以加速ORR相关物种(O2、H+和H2O)的积累,有利于ORR的电催化。过多的电子积累会自发地增加电子碰撞,导致局部热场增强。随着Fe-N4位点的引入,热场显示出急剧的增强,从而导致更快的ORR动力学。
Electronic Enhancement Engineering by Atomic Fe-N4 Sites for Highly-Efficient PEMFCs: Tailored Electric-Thermal Field on Pt Surface. Adv. Energy Mater., 2023, DOI: 10.1002/aenm.202204371.
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.202204371.
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