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中山大学李光琴教授课题组: 引入原子分散的钌调节金属-有机框架的电子结构促进析氢反应
中山大学李光琴教授课题组: 引入原子分散的钌调节金属-有机框架的电子结构促进析氢反应
2021-04-26
化石燃料消耗和环境问题促使人们探索环境友好和可持续的能源,作为绿色的替代品。其中,氢气具有高能量密度和零二氧化碳排放,被认为是一种良好的绿色能源。近来,电解水制氢反应(HER),是产生高纯度氢气的一种有效方法,引起了越来越多的关注。其中,铂由于其快速动力学和较低过电位,被认为是高性能的电催化剂,但高成本和稀缺性阻碍了其大规模应用,并促使人们追求更廉价和高效的电催化剂。金属有机框架(MOFs)是一类新兴的多孔晶体材料,由配体和金属中心连接形成,具有灵活的可调性和明确的结构,这使得其成为在分子水平上研究催化剂设计的有前途的模型催化剂。因此,开发有效的策略来调节MOFs的电催化性能具有重要意义与挑战。
中山大学化学学院李光琴教授一直致力于电子结构调控与催化性质关系的研究,并发表一系列文章(例如,
Nat Commun.
,
2019,
10
, 5048.;
Adv. Energy Mater,
2018
, 1801564.;
Adv. Energy Mater,
2018
,
8
, 1702048.;
Adv. Mater.
2019
, 1900430.;
J. Mater. Chem. A,
2020
,
8
, 190-195.)。基于以上研究工作的基础,近日,李光琴教授课题组报道了原子级分散钌修饰MOF电催化剂,能够对MOF金属中心的电子结构进行有效调控,并将其成功应用于电催化析氢反应。这将为发展基于MOFs电催化剂提供了新的思路。
首先合成了 MOF Ni-BDC,并通过离子交换法合成了引入钌原子的催化剂(NiRu0.13-BDC),呈现均匀的纳米片阵列。接下来使用同步辐射X射线吸收光谱,对材料的电子结构和配位环境进行了研究,结果表明:引入的钌原子是原子级分散的,并且能够对MOFs金属中心的电子结构进行有效调控。电催化活性测试发现,引入原子分散钌后,材料的电催化HER活性,能够得到明显提高。
图1 NiRu0.13-BDC的形貌表征(左)及同步辐射表征(右)
理论计算的结果表明:引入单原子钌后,钌和镍之间存在明显电荷相互作用,触发电荷在钌原子上聚集,在镍原子上离域;从而有效调控金属中心Ni的电子结构,使得Ni的d带中心左移。进一步计算HER中间体的吸附自由能发现:NiRu0.13-BDC中的钌原子对H2O的吸附较强,有利于后续生成吸附H原子;而镍原子的H吸附自由能最接近理想状态,有利于H的解吸与氢气释放,二者相辅相成增强HER活性。这项工作为理解电催化剂的结构-活性关系和开发高效的电催化剂提供了新的思路。
图2 理论计算
上述研究进展发表于Nature Communications杂志,题目为“Modulating electronic structure of metal-organic frameworks by introducing atomically dispersed Ru for efficient hydrogen evolution”。中山大学化学学院为第一完成单位,博士生孙亚美和薛自前为第一作者,李光琴为通讯作者。该研究工作得到了国家自然科学基金、国家重点研发计划,广东省“珠江人才计划”引进创新创业团队项目的大力支持。
文章链接:
https://www.nature.com/articles/s41467-021-21595-5#citeas
(来源:中山大学 版权属原作者 谨致谢意)
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