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中科大Angew.:构建CdS/Ti3C2 MXene肖特基结,用于高选择性和活性光催化脱氢还原氨基化
由于生物平台分子的多个官能团触发的复杂反应网络,选择性和活性是光催化生物质价值化的两个关键问题。脱氢还原胺化反应是将醇转化为胺的重要方法,生物质衍生的氨基酸合成是高效利用可再生资源的有效途径。并且,氨基酸和生物质组分之间的“官能团间隙”在均相和多相催化中都是重要的。根据前人报道,催化剂的形貌控制对丙氨酸生成的影响,但其确切的机理尚未得到充分的理论解释。因此,在充分了解结构-性能关系的基础上,合理设计和精确合成多功能催化剂是实现高效生物质价值化的关键。
基于此,中国科学技术大学傅尧和龚天军等以CdS和Ti3C2 MXene分别作为空穴和电子受体,成功制备了CdS/Ti3C2 MXene肖特基结光催化剂,并且其具有优异的光催化的活性和选择性(丙氨酸: 33.72 mmol g-1 h-1,80%)。
具体而言,预处理后的Ti3C2纳米颗粒在纳米片交错生长的分层花状结构上均匀分散,使光催化剂具有巨大的空隙和相邻的氧化还原位点,有利于暴露更多的活性位点,促进氨基酸生产的中继催化转移。
结合实验研究和理论计算,以·OH为主要氧化物质,剥离LA中的酒精羟基H,进而引发反应。此外,机理实验结果表明,CdS/Ti3C2 MXene肖特基结增强了光生电荷分离,抑制了光生电子-空穴复合,从而促进了比活性;同时,表面能降低的CdS不仅优先利用氢源还原亚胺,而且使丙酮酸的还原胺化反应比脱羧更有利,具有较高的选择性。利用该方案,广泛的生物质衍生的羟基酸成功转化为相应的氨基酸,甚至很容易将葡萄糖转化为丙氨酸,这证实了MCdS纳米反应器的潜在应用潜力。
综上,本研究揭示了表面工程和异质结工程中提高光催化性能(活性和选择性)的起源,为基于生物质的“绿碳”资源的价值化提供了高效的多功能光催化策略。
Surface-Controlled CdS/Ti3C2 MXene Schottky Junction for Highly Selective and Active Photocatalytic Dehydrogenation-Reductive Amination. Angewandte Chemie International Edition, 2023. DOI: 10.1002/anie.202306305
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