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中科院长春应化所Nature子刊:氧化钌对稳定水氧化的定制反应路径
钌(Ru)基酸性析氧(OER)电催化剂稳定性差,阻碍了其在聚合物电解质膜电解槽(PEMWEs)中的应用。以偏差影响为中心的对性能退化的传统理解无法描述稳定性趋势,需要深入研究失活的根本原因。
基于此,中科院长春应用化学研究所葛君杰研究员、邢巍研究员和王颖副研究员(共同通讯作者)等人报道了反应途径(包括催化机理和中间体结合强度)对Ru基催化剂操作稳定性的决定性作用。以MRuOx(M=Ce4+、Sn4+、Ru4+、Cr4+)固溶体为结构模型,通过控制Ru电荷来确定反应路径,从而确定反应稳定性。其中,筛选出SnRuOx催化剂在1.48 V下表现出2360 A gRu−1的高本征活性,TOF为AEM机制下的最高值,为0.63 s−1。
此外,该催化剂表现出目前最好的运行稳定性,在100 mA cm−2下,在41.65 μgcat cm−2的低催化剂负载下,250 h的过电位仅增加了26.8 mV。在PEM电解槽中,在1 A cm−2的1300 h耐久性测试中,降解速率仅为53 μV h−1,将Ru基催化剂的寿命提高了几个数量级。
作者对基于RuO2(110)构建Ru-O-M基元的M0.5Ru0.5O2仿真模型进行了DFT计算。通过计算Ru-O-M中Ru的电荷发现,随着M4+的电负性从1.608(Ce4+)增加到1.861(Cr4+),Ru的电荷从1.49(Ce0.5Ru0.5O2)增加到1.57 (Cr0.5Ru0.5O2)。
作者还评估了在Ru位点的AEM和LOM反应路径中,理论OER活性对Ru电荷的依赖性,因为M(M=Ce、Sn、Cr)位点在两种反应路径下都具有极差的活性。
此外,作者还计算了M0.5Ru0.5O2的理论OER过电位,Sn0.5Ru0.5O2样品具有中等Ru电荷,代表了最低的理论OER过电位。对于低(Ce0.5Ru0.5O2)和高Ru(RuO2和Cr0.5Ru0.5O2)电荷的样品,观察到OER过电位的增加。
随着Ru电荷的增加,M0.5Ru0.5O2的电位决定步骤(PDS)从OH*/O*转变为O*/OOH*,这是Ru-O*结合的加强。因此,Ru位点电荷可以用于指示AEM反应活性。
Customized reaction route for ruthenium oxide towards stabilized water oxidation in high-performance PEM electrolyzers. Nat. Commun., 2023, DOI: 10.1038/s41467-023-36380-9.
https://doi.org/10.1038/s41467-023-36380-9.
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