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余济美/黄勃龙/劳子桓JACS:尺寸效应不可忽视!助力高分散Bi纳米粒子电催化还原CO2制甲酸
为了实现碳循环的目标,迫切需要寻找有效的方法来降低大气中CO2的浓度。电催化CO2还原反应(CO2RR)将CO2转化为高附加值产物和降低大气中CO2浓度的一种很有前途的方法。在电催化CO2RR反应的产品中,甲酸在化学合成、燃料电池和储氢载体方面具有很大的应用前景。铋基材料被认为是将CO2转化为甲酸的良好电催化剂。然而,如何通过确定铋纳米粒子结构-性质的相关性以实现有效地生产甲酸仍然具有挑战性。
基于此,香港中文大学余济美(Jimmy C. Yu)、香港理工大学黄勃龙和劳子桓(Tsz Woon Benedict Lo)等通过从Bi4Ti3O12中原位Bi偏析,成功制备出多孔TiO2均匀负载的Bi纳米颗粒催化剂(Bi-TiO2),并且根据退火温度调节Bi的偏析速率,可以改变Bi纳米粒子的尺寸。
由于活性Bi中心的大量暴露,对CO2RR中间体具有适当的吸附能和Bi和TiO2之间存在有效的相互作用,在H型电池中,最佳的Bi-TiO2-700在−1.0 VRHE下显示出最高的甲酸盐法拉第效率,达到95.6%。并且,该催化剂在400 mV的宽电位窗口一直维持高的甲酸盐法拉第效率(> 90%)。
实验结果和理论计算表明,Bi纳米粒子的尺寸对催化剂的电活性和CO2RR性能有重要的调节作用,Bi-TiO2的电子结构演化经历了一个基于Bi纳米颗粒大小的火山趋势。
最优的Bi-TiO2-700具有中等尺寸的Bi纳米颗粒,并由于p带和d带中心的上移而表现出最高的电活性;同时Bi-TiO2中丰富的界面改善了电活性,优化了CO2和*COOH的吸附,有效降低了CO2RR的能耗、抑制了H2和CO的形成,以及提高了CO2转化为HCOOH的选择性。
Size Effects of Highly Dispersed Bismuth Nanoparticles on Electrocatalytic Reduction of Carbon Dioxide to Formic Acid. Journal of the American Chemical Society, 2023. DOI: 10.1021/jacs.3c04727
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