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刘向峰/张天然Small:Co-SA-rGO助力可再充电无质子Li-O2电池
氢氧化锂(LiOH)具有更好的化学和电化学稳定,但具有LiOH的锂-氧(Li-O2)电池的大规模应用受到水添加剂与所需4e−电化学反应的严重内部穿梭的阻碍。
基于此,中国科学院大学刘向峰教授和张天然助理教授等人报道了一种金属-有机骨架衍生的“水捕获”单原子-Co-N4/石墨烯催化剂(Co-SA-rGO),使LiOH能够在非质子Li-O2电池中直接进行4e−催化反应。基于Co-SA-rGO的Li-O2电池提供了2.83 V的高放电平台和12760.8 mAh g−1的大放电容量。此外,电池可承受空气中的腐蚀,并在220次循环中保持稳定。
通过DFT计算,作者研究了Co-SA-rGO催化剂对Li-O2化学的催化活性和反应过程。电荷密度分布和bader电荷数值分析发现,单个Co原子带正电荷,其中电负性很强的N原子获得电子。
吸附在Co-N4位点上的LiO2*的结构模型和电荷密度差发现,吸附剂和催化剂之间有大量的电子转移,表明在Co-N4位点LiO2有很强的吸附作用。LiO2的Li原子有效地与N原子配位,O原子与相邻的Co原子结合。
通过DFT预测表明,在Co-SA-rGO催化剂的作用下,4e−直接生成LiOH。溶解的O2在ORR过程中首先经过单电子还原,形成中间产物LiO2。之后,由于LiO2与Co-N4之间的适当吸附构型约束、Co-N4的快速质子转移能力以及体系中存在水,Co-SA-rGO发生了LiOH的化学歧化过程。
催化剂表面含有可与LiOH相互作用的吸附位点,这些位点可在催化剂与LiOH之间形成紧密的结合界面。催化剂表面还含有大量的成核位点,促进LiOH分解产生的Li离子和氧在催化剂表面的快速释放,有助于保持催化剂与LiOH之间的接触界面更加紧密。
Water-Trapping Single-Atom Co-N4/Graphene Triggering Direct 4e− LiOH Chemistry for Rechargeable Aprotic Li-O2 Batteries. Small, 2023, DOI: 10.1002/smll.202301391.
https://doi.org/10.1002/smll.202301391.
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