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刘昌俊&梅东海ACS Catalysis: 粒度效应助力Re/In2O3催化剂催化CO2加氢制甲醇
随着可再生氢技术的发展,CO2选择性加氢制甲醇(CO2+3H2 ⇋CH3OH+H2O,ΔH°298K=-49.3 kJ/mol;ΔG°298K=+3.5 kJ/mol)越来越受到人们的关注,高活性催化剂是高效CO2选择性加氢的关键。此外,在所研究的各种催化剂中,In2O3基催化剂具有较高的甲醇选择性,并且In2O3负载金属催化剂上CO2加氢反应具有结构敏感性,金属催化剂的尺寸对反应活性和选择性有重要影响。
近日,天津大学刘昌俊和天津工业大学梅东海等制备出以In2O3为载体的铼(Re)催化剂(Re/In2O3),用于CO2加氢制甲醇。
研究发现,在Re/In2O3催化剂上CO2加氢反应具有高度的结构敏感性。甲醇的时空产率(STY)随着Re含量的增加而增加,直到Re载量达到1 wt%时STY达最大值,在此之后,催化剂往更有利于二氧化碳甲烷化的途径进行。当Re载量为5 wt%时,在573 K和5 MPa下甲烷选择性达到74.0%;当Re载量为10 wt%时,甲烷选择性进一步提高到100.0%。
在相同的反应条件下,在最佳Re负载量下,甲醇的STY达到0.54 gMeOH gcat-1 h-1,甲醇选择性为72.1%。此外,低Re负载还可以避免In2O3的过度还原,提高催化剂在高温下的稳定性。
一系列催化剂表征和密度泛函理论(DFT)计算表明,在低Re负载量的Re/In2O3催化剂上存在强的Re-In2O3相互作用,导致1 wt% Re/In2O3上产生原子分散的带正电的Re物种(Reδ+)。然而,随着Re负载的增加,Re和In2O3之间的相互作用逐渐减弱;当稀土负载量增加到5 wt%时,在In2O3载体上出现金属Re物种,引起更多的氢吸附和活化,从而使催化剂有利于CO2甲烷化。
CO2 Hydrogenation to Methanol on Indium Oxide-Supported Rhenium Catalysts: The Effects of Size. ACS Catalysis, 2022. DOI: 10.1021/acscatal.2c03709
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