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北化工汪乐余/相国磊Nat. Commun.:界面相容性对CO2加氢中Ru/TiO2金属-载体相互作用的调控
载体可以通过各种金属-载体相互作用(MSIs)广泛影响甚至支配金属纳米颗粒的催化活性、选择性和稳定性。然而,由于MSIs受金属和载体的成分、尺寸和表面的影响,其基本原理尚未完全理解。
基于此,北京化工大学汪乐余教授和相国磊副教授(共同通讯作者)等人报道了以金红石(rutile)型和锐钛矿(anatase)型负载的Ru/TiO2为模型催化剂,证明了金属-载体界面相容性对CO2加氢中的MSI模式和催化性能具有关键控制作用。
作者使用Ru/TiO2作为模型催化剂,展示了界面相容性在控制MSI模式、表面原子态以及CO2加氢反应中的催化活性和选择性方面的关键作用。金红石(R-TiO2)和锐钛矿(A-TiO2)用作载体以改变界面结构,其中RuO2与R-TiO2具有相同的晶格结构,从而导致高界面相容性以形成外延覆盖层。
但是,界面RuOx物质可以作为锚定层来加强Ru和R-TiO2之间的界面结合。对于CO2加氢反应,作者发现通过在空气中对Ru/TiO2催化剂进行退火可以对催化活性和选择性进行相反的改变。
在R-TiO2上,Ru显示出增强的活性和CH4的主要选择性;在A-TiO2上,Ru表现出降低的活性和CO的主要选择性。
这种相反的催化性能清楚地表明,界面相容性可以改变MSI模式Ru/A-TiO2显示出正常的SMSI效应,而Ru/R-TiO2显示出强的界面耦合。该工作为通过设计金属纳米颗粒和载体之间的界面相容性来提高催化性能铺平了道路。
Interfacial compatibility critically controls Ru/TiO2 metal-support interaction modes in CO2 hydrogenation. Nat. Commun., 2022, DOI: 10.1002/adfm.202109439.
https://doi.org/10.1002/adfm.202109439.
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