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北大郭少军课题组JACS:单原子Cr-N4中心与Pt原子簇结合,有效提升碱性HER活性
水电解可以在酸性或碱性介质中进行,鉴于大多数阳极析氧催化剂在酸性条件下易被腐蚀,因此碱性阴离子交换膜水电解(AEMWE)具有较强的竞争力,在规模化制氢工业中得到广泛应用。
目前,AEMWE中析氢反应(HER)最有效的催化剂仍然是Pt,但其存在成本高、HER质量活性低(尤其在碱性介质中)和稳定性不足等问题,这限制了Pt催化剂在AEMWE中的大规模使用。
在导电载体上分散Pt原子团簇(AC)是一种减少HER中Pt用量的有效方法,但由于Pt原子团簇的水解离性能不佳,且难以稳定存在,导致其在碱性HER中的催化活性和稳定性不理想。因此,目前迫切需要设计和开发具有增强的簇-载体相互作用和水解离能力的Pt AC催化剂,以同时提高催化剂的稳定性和活性。
近日,北京大学郭少军课题组设计并制备了一类新型的单原子Cr-N4中心,它们与介孔碳上的Pt原子团簇接触(Pt-AC/Cr-N-C),具有高活性和稳定的碱性HER催化活性。
具体而言,碳载体上的单个Cr-N4位点作为Pt原子团簇的有效锚定位点,形成强烈的界面相互作用,可以限制Pt原子的迁移和聚集,从而在去除配体和操作过程中固定/稳定Pt AC。在催化HER过程中,Pt-AC/Cr-N-C表现出优异的质量活性(7.9 mA mgPt-1,过电位为50 mV),并且具有良好的长期稳定性和耐久性,优于商业Pt/C和最先进的Pt基单原子催化剂。
实验结果和密度泛函理论(DFT)计算表明,在Pt-ACs和Cr-N4位点界面上,具有羟基吸附能力的亲氧不饱和Cr-N4位点与Pt原子团簇通过3d-5d轨道杂化形成强烈的Pt-Cr准共价键相互作用,从而显著提高了HER的电催化活性和稳定性;同时,Pt-Cr在团簇-基底界面形成的准共价键相互作用能够有效抑制Pt ACs热振动,进一步提高了催化剂的热结构稳定性。
所构建的Pt-AC/Cr-N-C基AEMWE具有超低的Pt负载量(50 μgPt cm-2),可获得优异的工业级产氢活性和超过100 h的显著耐久性,而电压降解率仅为90 μV h-1。
Single-Atom Cr–N4 Sites with High Oxophilicity Interfaced with Pt Atomic Clusters for Practical Alkaline Hydrogen Evolution Catalysis. Journal of the American Chemical Society, 2023. DOI: 10.1021/jacs.3c06863
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