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北科/天大/理化所Angew:bcc RuGa IMCs助力NO电化学还原成氨
直接电化学一氧化氮还原反应(NORR)是一种以低功耗将NO转化为NH3的有吸引力的技术,其中优化活性位点的电子结构可以极大提高电催化剂的性能。
基于此,北京科技大学鲁启鹏教授、天津大学于一夫教授和中科院理化技术研究所夏静博士(共同通讯作者)等人报道了一种利用衬底锚定的热退火方法制备的体心立方RuGa金属间化合物(bcc RuGa IMC)。
测试发现,bcc RuGa IMC电催化剂在-0.2 V的极低电势下表现出320.6 μmol h-1 mg-1Ru的显著NH4+产率,相应的法拉第效率(FE)为72.3%。
DFT计算研究了NORR的反应途径,表面能最低的bcc RuGa(110)和hcp Ru(001)晶片作为计算结构模型。
计算得到的bcc RuGa(110)和hcp Ru(001)的态密度(DOSs)揭示了它们带隙为零的金属特征,表明电子很容易地在bcc RuGa(110)和hcp Ru(001)中转移。
bcc RuGa(110)和hcp Ru(001)的反应吉布斯自由能图和优化的结构模型表明,第二步加氢(*HNO→*HNOH)是NORR的PDS。bcc RuGa(110)的PDS能量垒为0.49 eV,比hcp Ru(001)的能量垒为0.88 eV更低,表明bcc RuGa(110)有利于电催化NORR。
*HNO中间体吸附在bcc RuGa(110)和hcp Ru(001)上的电荷密度差图显示出相似的电子转移行为。
Ru(N)和Ru(O)原子都向相邻的N和O原子提供电子,导致N-O键减弱,有利于后续的O原子活化进行第二次质子化。在第二次质子化反应中,*HNOH中间产物以顶部吸附形式吸附在hcp Ru(001)上,Ru-O键被打破。
当*HNOH中间体吸附在bcc RuGa(110)上时,电子仍可以同时从Ru(O)转移到O原子,Ru(N)转移到N原子。bcc RuGa IMCs在加氢的关键步骤具有较低的能垒,有利于NORR中形成NH4+。
Isolated Electron-Rich Ruthenium Atoms in Intermetallic Compounds for Boosting Electrochemical Nitric Oxide Reduction to Ammonia. Angew. Chem. Int. Ed., 2022, DOI: 10.1002/anie.202213351.
https://doi.org/10.1002/anie.202213351.
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