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华中科技大学ACS Catalysis:应变工程立大功,调节Ru-NiCr LDH d带中心来促进碱性HER
氢能因其超高的能量密度和环保特性而受到广泛关注,而钌(Ru)被认为是催化碱性析氢反应(HER)的有前途的候选催化剂,但其需要优化对氢的吸附以提高电催化活性。现今应变工程已被证明是调节关键反应中间体结合强度和增强催化活性的有效策略,因为压缩应变会使d带变宽而使得d带中心的下移,从而削弱Ru对氢的吸附强度,但系统研究应变效应对Ru的氢吸附的影响仍是一个挑战。
近日,华中科技大学王得丽课题组通过在不同体积分数的H2/Ar中退火处理形成氧空位,构建了具有不同压缩应变水平的钌掺杂镍铬层状双氢氧化物纳米片(Ru-NiCr LDH)以调节氢吸附。实验结果表明,最优的Ru-NiCr LDH-r催化剂仅需30 mV的低过电位可产生100 mA cm-2的电流密度,并表现出显著的长期耐久性,活性在10000次CV循环后略有衰减,并在10 mA cm-2下连续稳定运行约100小时。
理论计算表明,Ru-NiCr LDH电催化性能的增强归因于应变效应诱导的d带中心下移使得氢吸附减弱,这证明了应变工程在设计用于制氢的活性催化剂方面的有效性。
同时,研究人员通过紫外光电子能谱(UPS)研究了Ru-NiCr LDH-r样品的d带结构。结果表明,Ru-NiCr LDH-r的价带距离费米能级最远,其d能带中心从费米能级下降表明氢中间体在催化剂表面的吸附强度减弱,进一步调节了氢的结合强度,从而提高了碱性HER的性能。
此外,在80℃和90℃的条件下,利用Ru-NiCr LDH-r作为阴极的阴离子交换膜水电解槽(AEMWE)在1.8 V处的电流密度分别为1800和1940 mA cm−2,显示出巨大的工业应用潜力。综上,该项工作证明了应变工程在设计HER活性催化剂方面的有效性,为合理设计高效的HER电催化剂提供了一种有前途的策略。
Strain-engineered Ru-NiCr LDH nanosheets boosting alkaline hydrogen evolution reaction. ACS Catalysis, 2024. DOI: 10.1021/acscatal.3c05550
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