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华工/哈工大Small:N掺杂超薄MoS2纳米片的空心纳米管助力Li-S电池
制备具有合理结构和催化活性的MoS2-基材料来改善锂多硫化物(LiPSs)转化的缓慢动力学对锂-硫电池(LSBs)具有重要意义,但还具有挑战性。基于此,华南理工大学黎立桂副教授、哈尔滨工业大学安茂忠教授等人报道了利用CdS纳米棒作为牺牲模板,制备了由N掺杂超薄MoS2纳米片组成的空心纳米管(N-MoS2 NHTs)作为LSBs的高效S宿主。
测试发现,N-MoS2 NHTs@S正极在1.0 C(500次循环)下具有良好的初始容量887.8 mAh g−1和稳定的循环性能,每循环容量衰减仅为0.0436%。此外,即使在7.5 mg cm−2的高S负载量下,N-MoS2 NHTs@S正极在0.2 C时也具有7.80 mAh cm−2的初始优异面容量。
通过DFT计算,作者研究了制备样品对S参与反应的催化机理。根据Li2Sx在催化剂表面的吸附模型和相应的吸附能,其中N掺杂的MoS2比MoS2表现出更高的吸附能,表明N掺杂的MoS2对Li2Sx的吸附能力更强。
作者计算了S8到Li2S的各个步骤的吉布斯自由能变化(ΔG),其中决定速率的步骤(RDS)是Li2S8转化为Li2S6,N掺杂的MoS2显示出较低的ΔG为0.15 eV,小于MoS2(0.21 eV),表明N掺杂可以有效降低RDS的能垒,提高MoS2向LiPSs转化的性能。
此外,态密度(DOS)有助于理解内部电子结构的差异。当d波段中心更接近费米能级时,金属和吸收的LiPSs之间的相互作用更强。结果表明,MoS2的d带中心为-3.49 eV,而N掺杂MoS2的d带中心为-3.27 eV,表明掺杂N可以促进LiPSs的吸附。DFT计算表明,N掺杂可以导致层间空间的扩大和电子分布的调整,最终增强LiPSs的转化。
N-Doping Induced Lattice Expansion of 1D Template Confined Ultrathin MoS2 Sheets to Significantly Enhance Lithium Polysulfides Redox Kinetics for Li-S Battery. Small, 2023, DOI: https://doi.org/10.1002/smll.202303015.
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