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华盛顿州立大学AM:磷调制对Fe SACs模拟过氧化物酶的影响
Fe-N-C单原子催化剂(SACs)表现出优异的类过氧化物酶(POD)催化活性,由于其在碳底物上具有明确的孤立Fe活性位点,有效地模拟了天然过氧化物酶的Fe-Nx活性位点结构。为进一步满足生物传感应用的要求,SACs类POD活性仍需不断增强。
基于此,华盛顿州立大学林跃河教授和Zhaoyuan Lyu(共同通讯作者)等人报道了通过引入磷(P)杂原子来提高Fe-N-C SAC的类POD活性。作者合成了Fe-N4活性位点富集的1D碳纳米线(FeNCP/NW)催化剂,在碳基体中掺杂磷(P)原子,通过远程相互作用影响Fe中心。实验结果表明,P掺杂比非P掺杂更能提高类POD活性,且具有良好的选择性和稳定性。
通过DFT计算,作者研究了具有不同长程相互作用结构的P掺杂FeNC SACs形成的可行性,包括单P原子和双P原子FeN4C构型。计算表明,单P原子掺杂FeN4C构型的最低形成能为-7.76 eV,对于双P原子掺杂的SACs,FeN4P2-1和FeN4P2-2的构型进一步考虑了类POD活性,归因于它们更稳定的形成能。
通过最稳定的构型和传统的FeN4C的具体结构可以证明,在SAC中掺杂越多的P原子,平面SACs的屈曲表现得越明显,可以用结构中P原子比C原子和N原子大来解释。因此,在考虑到它们的形成能时,单和双P原子掺杂的SACs越来越有能量和稳定,但随着更多的P原子被纳入SAC,整体结构的稳定性下降。
Effect of Phosphorus Modulation in Iron Single-Atom Catalysts for Peroxidase Mimicking. Adv. Mater., 2023, DOI: 10.1002/adma.202209633.
https://doi.org/10.1002/adma.202209633.
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