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华科王得丽/张建ACB:调整Co-N-C电催化剂的原子构型在酸性介质中高选择性的生产H2O2
氧还原反应(ORR)对于能量转换装置和绿色过氧化氢(H2O2)合成都是必不可少的。然而,有效地调整针对目标应用的氧还原选择性仍然是一个挑战。基于此,华中科技大学王得丽教授和张建副教授(共同通讯作者)等人报道了两种Co-N-C材料,其中包覆Co纳米粒子(CoNP-N-C)和原子分散的Co原子强烈嵌入氮掺杂碳纳米管(CoSA-N-CNTs),并成功实现了从四电子(4e–)到二电子(2e–)用于高性能H2O2生产。
在文中,作者通过调整结构性质,Co-N-C催化剂的ORR选择性可以有效地从4e–途径转变为2e–途径。所制备的CoNP-N-C催化剂具有大量包裹在碳基质中的Co纳米颗粒,显示出独特的4e– ORR性能。制备的CoSA-N-CNTs以原子分散的Co原子为主,强烈嵌入氮掺杂的碳纳米管(CNTs)中,表现出高2e–选择性和酸性H2O2生产的稳定性。
值得注意的是,当利用CoSA-N-CNTs材料作为2e– ORR催化剂时,组装的电极表现出约974±25 mmol gcat-1 h-1的高H2O2产率,以及有效的降解各种有机污染物。
机理研究发现,其优异的2e– ORR性能归因于原子分散的活性Co-Nx物种和CNTs的三维(3D)导电网络的综合优点。该工作提供了一种有效的策略,通过对特定应用的材料进行简单的结构调整来调整ORR选择性。
Tuning the atomic configuration of Co-N-C electrocatalyst enables highly-selective H2O2 production in acidic media. Appl. Catal. B Environ., 2022, DOI: 10.1016/j.apcatb.2022.121312.
https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2022.121312.
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