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​华科/安师大Nano Lett.: 离域电子填充vdW层，实现超高电流密度HER2024-07-21
具有优异析氢反应(HER)性能的二维过渡金属二卤化物(TMDCs)已成为推进绿色氢能发展的一种可行的贵金属替代品。然而，由于较低的电导率和有效电荷转移动力学，大部分基板表现出相对较低的HER活性，限制了整体性能。因此，许多研究集中在提高TMDCs的电导率，以实现有效的电荷转移。然而，在层相关催化剂上，电子往往沿着二维平面传导，而垂直方向往往是禁止的，因为在vdW间隙存在巨大的能量障碍(夹层的电阻比面内表面的电阻高出2数量级以上)。

 

因此，电子难以穿透vdW层并从收集器持续注入或收集到表面位点，阻碍了反应动力学并降低整体活性。基于此，增强垂直电荷转移动力学预计将有助于在克服TMDCs对HER的内在限制方面取得突破。
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近日，华中科技大学翟天佑、刘友文和安徽师范大学卢宁等提出了一种用离域电子填充vdW层以提高垂直导电性和激活基面的策略。密度泛函理论(DFT)表明，当Cu被限制在TMDCs的层间时，它的d轨道电子，特别是dzz和dxz轨道电子会离域，从而成为促进层间电子快速传导的导电通道。
基于此，研究人员通过化学插层的方法制备了Cu-TaS2杂化材料，在Cu插层后，TaS2基面的ΔGH*从−0.135降低到0.023 eV。此外，原子力显微镜和电子测量证实了该材料优异的垂直导电性，与TaS2相比增加了2个数量级。
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研究人员制备了一系列基于Cu-TaS2材料的独立底部接触器件，并获取了它们的HER性能，以验证该策略的通用性。结果显示，这些器件的过电位和Tafel斜率的改善，这证明了Cu插层对HER性能的有效改善。同时进行了计时电流测定实验，Cu-TaS2杂化体的反应电流保持超过45分钟，且反应后材料的拉曼光谱中的峰没有变化，证实了Cu插层结构的稳定性。
总的来说，该项工作证实了垂直电荷转移可以打破层依赖性电催化剂对HER的内在限制，可能为电催化剂设计提供了新思路。
Interlayer delocalized electrons activate basal plane for ultrahigh-current-density hydrogen evolution. Nano Letters, 2024. DOI: 10.1021/acs.nanolett.4c01772

 

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