背景介绍
研究方法
成果简介
具体结果包括:(1)合成了具有不同形貌的各种金钯合金纳米线;形貌表征显示五种不同形貌的纳米线分别为具有岛状结构的“SK”型合金纳米线、逐层沉积的“FM”型合金纳米线、具有螺旋形貌的螺旋合金纳米线、“麻花”型合金纳米线束以及折线纳米环。(2)对各种不同纳米线的晶格结构进行了表征,其中,SK和FM型合金纳米线依旧延续了超细金纳米线原始的fcc晶格结构,但晶格间距相较于金纳米线都表现出了一致的晶格收缩,表明金与钯原子之间存在着相互扩散并形成了合金;在螺旋型和麻花型的金钯合金纳米线中,晶格结构发生了高度扭曲,不再是原先的fcc晶格结构。(3)通过调节还原剂L-抗坏血酸以及表面配体油胺的浓度,探究了各种不同合金纳米线的形成机理。证实了随着金属沉积速率的降低,钯的沉积模式逐渐从岛状沉积(SK)转变为逐层沉积(FM),再到非传统的扭转模式。超细纳米线中,表层金属的沉积会影响金钯原子的扩散以及对应的纳米线扭转和形貌变化。(4)所有不同种类的合金纳米线都表现出了优于商业Pd/C和Pt/C的ORR和EOR活性,其中SK型金钯合金纳米线表现出了最佳的催化活性与稳定性,而金纳米螺旋线具有很好的ORR稳定性。
图文导读
图1 (a)超细金纳米线和(b)金纳米环的TEM图像;(c)FM Au-Pd合金纳米线,(d)SK Au-Pd合金纳米线,(e)纳米绳,(f)麻花和(g)具有随机弯曲或弯曲段的纳米环的TEM图像;标尺:20 nm。
图2 (a)SK Au-Pd合金纳米线,(b)FM Au-Pd合金纳米线,(c)纳米绳和(d)具有随机弯曲或弯曲段的纳米环的HRTEM图像。插图是所选区域的FFT图像。(e-h)HAADFSTEM图像和相应的EDS映射结果对应于(a-d)。
图3 不同油胺和还原剂浓度下Au-Pd合金纳米线的透射电镜图像;比例尺:50 nm。
图4 (a-f)SK Au-Pd合金纳米线、FMAu-Pd合金NWs、Au-Pd纳米绳子、商业Pt/C和Pd/C对ORR的电催化性能。(a)不同催化剂在O2饱和的0.1 M KOH电解液中的极化曲线;(b)不同催化剂的半波势和质量活性;(c-f)各种不同催化剂以及商业Pt/C和商业Pd/C在10000次电位循环前后的ORR极化曲线。(g-i)各种不同纳米线以及商业Pt/C和Pd/C对EOR的电催化性能。(g)不同催化剂在N₂ 饱和1M NaOH和1M乙醇电解液中的CV曲线。(h)不同催化剂的质量和比活度。(i)不同催化剂在0.968 V(相对于RHE)下的计时安培图。
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