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南开袁忠勇Small:界面金属氧化物调控Ni电子态以提升Ni位点的碱性氢电催化性能
多相电催化通常依赖于活性中心的表面电子状态。调节电催化剂的表面电荷状态可以用来改善性能。在所研究的材料中,镍基催化剂是碱性电解质中氢氧化和析出反应(HOR和HER)的唯一非贵金属基替代物,但由于其不利的氢吸附行为,其活性有待进一步提高。
基于此,南开大学袁忠勇课题组通过异质界面耦合来改变d带中心,进而提升金属Ni的HOR和HER性能。
合成的Ni-MoO2异质结在过电位为50 mV时HOR电流密度为3.47 mA cm-2,在-10 mA cm-2的HOR电流密度下的过电位为38.3 mV,接近商用的20% Pt/C催化剂。
对于HER,Ni-MoO2/NF需要38.3 mV的过电位就可产生-10 mA cm-2的电流密度,并且其在-446.1 mV的电位下电流密度可以达到-1000 mA cm-2,说明了其在实际应用中的巨大潜力。此外,该催化剂在碱性介质中对HOR和HER也具有优异的稳定性。
理论计算和实验结果表明,MoO2与Ni的偶联使得Ni的d带中心下移,从而削弱了氢的吸附,提高了对羟基的吸附。
此外,研究人员利用其他金属氧化物(如CeO2,V2O3,WO3,Cr2O3)与Ni形成异质结构并显示出明显的性能提升,进一步证明通过金属氧化物的界面耦合作用,可以有效地调节Ni的d带中心,从而改善Ni的电催化活性。
Interface Metal Oxides Regulating Electronic State around Nickel Species for Efficient Alkaline Hydrogen Electrocatalysis. Small, 2022. DOI: 10.1002/smll.202206196
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