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​南科大Angew.:BCN负载低含量Ru团簇,实现高效稳定催化酸性OER2023-08-31

电化学水分解产氢是一种绿色且可持续的制氢策略。作为水分解过程中的阳极半反应,析氧反应(OER)缓慢的反应动力学严重限制了水分解产氢效率。

目前,具有优良催化活性和稳定性的铱(Ir)基催化剂是最先进的OER催化剂,但Ir高昂的价格和稀缺的储量限制了其大规模应用。与Ir基催化剂相比,钌(Ru)基催化剂因其成本较低和优异的电催化活性而引起了人们的关注,但Ru在高电位和酸性环境下稳定性较差,因此,设计和开发有效的策略以提高Ru)基催化剂的耐久性和活性具有重要意义。

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近日,南方科技大学李辉徐少轶等将Ru纳米团簇负载在BCN材料上(BCN-xRu,x=0.3、0.5、0.7和1.0),并研究了该材料在酸性条件下的水分解催化活性,所制备的BCN-xRu催化剂表现出优异的OER反应活性和在酸性环境下水分解的稳定性。

具体而言,BCN中引入的B与活性N位点的配位使Ru与N之间有较强的相互作用,促进了Ru良好的分散,增强了催化剂的稳定性。EIS结果表明,最优的BCN-0.5Ru的电荷转移优于RuO2,说明BCN在BCN-0.5Ru电极界面上加速了电荷转移。

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在0.5 M H2SO4溶液中,BCN-0.5Ru在10 mA cm-2电流密度下的OER过电位仅为164 mV;并且该催化剂在10 mA cm-2下连续运行10小时以上仅发生轻微的电压上升,表明BCN-0.5Ru具有优异的稳定性。

此外,实验结果和密度泛函理论(DFT)计算表明,BCN载体中的N原子和Ru团簇的相互作用优化了反应中间体的吸附能力,降低了OER反应能垒,从而提高了催化剂的电催化活性。综上,该项工作详细阐述了BCN-0.5Ru在酸性OER过程中的反应机理,而且为设计用于催化酸性OER的低Ru含量电催化剂提供了指导。

Low Ruthenium Content Confined on Boron Carbon Nitride as an Efficient and Stable Electrocatalyst for Acidic Oxygen Evolution Reaction. Angewandte Chemie International Edition, 2023. DOI: 10.1002/anie.202308704

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