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厦大JACS:超薄Pd中间层上活性氢起大作用,有效提高Ru的HOR速率
氢燃料电池是一种可持续的绿色能量转换技术,能将化学能转化为电能。氢氧化反应(HOR)是阴离子交换膜燃料电池(AEMFC)中的一个基本反应,在碱性条件下,其动力学受限于Volmer步骤(M-Had + OH−→M + H2O + e−)。铂(Pt)具有中等的氢结合能,被认为是理想的HOR催化剂,但Pt的高价格阻碍了AEMFC的发展。因此,开发低成本、高活性的无Pt阳极催化剂是实现AEMFCs进一步商业化的关键。
近日,厦门大学范凤茹、李剑锋和南子昂等以生长有Ru单分子层的Au@Pd核壳纳米颗粒为HOR催化剂,其在碱性条件下表现出与Pt相当的高活性和优异的CO耐受性。并且,具有三层核壳纳米结构的Ru基催化剂的活性与中间Pd层的厚度负相关(Au@Pdx@Ru,其中x表示Pd层厚度为0.8、3.5和6.3 nm)。
电催化性能测试结果显示,三种Ru基催化剂的活性随着Pd层间厚度的减小而增加:在几何电流密度为1 mA cm−2时,Au@Pd6.3 nm@Ru、Au@Pd3.5 nm@Ru和Au@Pd3.5 nm@Ru所需的HOR过电位分别为36 mV、21 mV和10 mV (相当于Pt/C)。此外,具有双壳结构的Au@Pd0.8 nm@Ru纳米催化剂的活性显著优于未修饰的Ru或Au@Pd催化剂,并且该纳米催化剂还具有优异的稳定性,
原位表征和密度泛函理论(DFT)计算表明,在碱性介质中,Au@Pd@Ru纳米催化剂利用Pd中间层的储氢能力在界面上“暂时”储存活性氢,然后在“缺氢界面”上活性氢自发溢出与吸附在Ru上的反应中间体发生反应,从而在阳极电位下提高Ru的催化活性。
进一步分析表明,晶格扩展的Pd单分子层更有利于重要中间体OHad的吸附和活性氢的有效储存和释放,这对有效降低速率决定Volmer步骤的能垒起着至关重要的作用。总的来说,该项工作对于解决HOR中嗜氧金属催化剂的失活问题具有重要意义,这也有助于合理设计先进的电催化剂以推动AEMFC的进一步发展。
Improving the Hydrogen Oxidation Reaction Rate of Ru by Active Hydrogen in the Ultrathin Pd Interlayer. Journal of the American Chemical Society, 2023. DOI: 10.1021/jacs.3c02604
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