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同济刘睿/路庆华Nano Research:MoO2/Mo2C-CT实现高效的HER
通过电催化剂的多界面设计,电子的重新分布和活性位点的增加是提高催化效率的有力策略。
基于此,同济大学刘睿教授和路庆华教授(共同通讯作者)等人报道了一种聚合-嵌入和热解协同策略,并制备了嵌入MoO2/Mo2C的N, P共掺杂碳管的三相界面结构(MoO2/Mo2C-CT)。
三相界面MoO2/Mo2C-CT在10 mA cm-2时提供了129 mV的较低过电位,比单相界面MoO2-CT或Mo2C-CT催化剂的活性高2倍。
DFT计算发现,在MoO2/Mo2C-CT、MoO2-CT、Mo2C-CT和MoO2/Mo2C的总态密度(TDOS)中,对比MoO2-CT、Mo2C-CT和MoO2/Mo2C,MoO2/Mo2C-CT的该坐标强度最高,表明三相界面电子结构进行了优化ΔGH*。
其中,位于MoO2/Mo2C-CT费米能级的TDOS密度明显大于MoO2-CT和Mo2C-CT,说明MoO2/Mo2C-CT的电子转移速度更快,电导率更高。与MoO2/Mo2C相比,MoO2/Mo2C-CT的TDOS在价带和导带都有增强。
MoO2/Mo2C的局部电荷密度差侧视图验证了界面周围明显的电子积累和电子损耗。在引入C层后,三相界面MoO2/Mo2C-CT的局域电荷密度差异发生显著变化,主要分布在MoO2/C、Mo2C/C和MoO2/Mo2C的异质界面。
特别是,在MoO2/C或Mo2C/C界面附近,由于N, P共掺杂碳与MoO2或Mo2C的电子结构不同,电荷密度有很大的下降。MoO2/Mo2C-CT的平面平均电子密度差表明界面处电荷重分布,电子从Mo2C和MoO2逐渐迁移到N, P共掺杂碳。
Three-phase interface induced charge modulation on MoO2/Mo2C-carbon tube for enhanced hydrogen evolution. Nano Res., 2022, DOI: 10.1007/s12274-022-5140-6.
https://doi.org/10.1007/s12274-022-5140-6.
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