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同济/柏林工大/马普所Nature子刊:Ir-Co3O4高效的催化酸性条件下的OER
设计出活性稳定、经济高效的酸性析氧电催化剂是研制质子交换膜水电解槽的关键。基于此,同济大学马吉伟教授、德国柏林工业大学Peter Strasser和德国马普固体化物所胡志伟教授(共同通讯作者)等人报道了一种简单而经济的策略,通过机械化学方法制备原子分散的Ir原子掺杂在尖晶石Co3O4(Ir-Co3O4)中。
通过引入微量Ir(~1.05 at%),Ir-Co3O4在酸性介质中电流密度为10 mA cm-2时,OER过电位显著降低至236 mV,明显低于Co3O4(412 mV)。
在过电位为300 mV时,Ir-Co3O4的归一化质量活度和TOF均比商用IrO2高近两个数量级。同时,在Co3O4晶格中加入Ir单原子后,稳定性更久。
通过DFT计算,作者研究了OER的机理及其对Ir-Co3O4的协同作用。Ir-Co3O4上的电荷密度差表明,Ir掺入Co3O4可有效地调节电荷的再分配,Ir原子倾向于失去电子,离域电子聚集在邻近Ir-O键周围。
此外,Ir-Co3O4的d-带中心位置高于Co3O4,d-带中心的正移有利于催化剂表面与吸附体之间的相互作用。
预测态密度(pDOS)表明,Ir的引入在Ir-Co3O4中产生了新的杂化电子态,导致在费米能级附近的总态密度(TDOS)变宽,而Co3O4的TDOS显示出带隙,表明Ir单原子的引入使Co3O4具有金属性质,比Co3O4具有更好的电子导电性,从而加快OER动力学。
通过对Co 3d、O 2p和Ir 5d pDOS的检验,作者研究了Ir原子与Co3O4的协同作用,观察到pDOS中Ir 5d轨道与Co 2p轨道有很大的重叠,表明Co与Ir原子之间具有强相互作用和更多共价性。
作者首先计算了Ir位的电位决定步骤(PDS),结果表明Ir-Co3O4和IrO2的极限步骤都发生在O*到OOH*的转换上。
它们对应的PDS值分别为0.288 eV和0.378 eV,表明Ir-Co3O4具有较低的能垒和较好的OER性能。
此外,Co位上的计算表明,Co3O4上的PDS主要来源于H2O向OH*的转变,势垒为1.31 eV。在Ir-Co3O4上,随着OOH*的形成,PDS发生变化,相应的能垒进一步降低至1.11 eV,突出了Ir单位点对OER的促进作用。
Iridium single atoms incorporated in Co3O4 efficiently catalyze the oxygen evolution in acidic conditions. Nat. Commun., 2022, DOI: 10.1038/s41467-022-35426-8.
https://doi.org/10.1038/s41467-022-35426-8.
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