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哈师大/吉大Chem. Eng. J.:高价Zr掺合NiP促进高效、稳定的全水解
随着环境问题的加剧和能源短缺,开发环境友好、可持续的能源已成为当务之急。氢被认为是理想的可再生清洁能源,电解水作为最具发展前景和经济效益的绿色制氢策略受到了广泛关注。析氢反应(HER)和析氧反应(OER)是电解水中主要的两种半反应,但其实际应用受到反应动力学缓慢的严重限制。
贵金属(如Pt、Ru)被认为是最优异的HER和OER催化剂,然而,它们的高成本和稀缺性严重限制了其的广泛应用。因此,开发廉价、高效的基于非贵金属的双功能电催化剂至关重要。
因此,哈尔滨师范大学赵景祥和吉林大学崔小强(共同通讯)等人通过在Ni2P中掺杂高价Zr(ZrxNi2-xP)来降低反应中间体的能垒来解决目前存在的问题。
采用三电极体系,在1 M KOH中评估了不同催化剂的HER性能。值得注意的是,Zr0.1Ni1.9P/NF催化剂在10 mA cm-2和300 mA cm-2的电流密度下的过电位仅为68 mV和286 mV,远低于Ni2P/NF (108 mV和368 mV)。
更重要的是,在300 mA cm-2的高电流密度下,Zr0.1Ni1.9P/NF的过电位还低于贵金属Pt/C (307 mV)。
虽然Zr0.1Ni1.9P/NF在10 mA cm-2下的HER活性低于贵金属基材料Pt/C/NF (46 mV),但与最近报道的非贵金属电催化剂相比,Zr0.1Ni1.9P/NF的性能仍然十分优异。
此外,Zr0.1Ni1.9P/NF催化剂也显示出优异的OER性能,在10 mA cm-2和300 mA cm-2的电流密度下的过电位仅为239 mV和395 mV,远优于Ni2P/NF(278 mV和440 mV)和贵金属RuO2(483 mV @ 300 mA cm-2)。
同时,与最近报道的非贵金属OER催化剂相比,Zr0.1Ni1.9P/NF在10 mA cm-2的电流密度下的过电位要低得多。
在双电极体系中,将Zr0.1Ni1.9P/NF电催化剂同时作为阴极和阳极进行全水解。在10 mA cm-2的电流密度下(1 M KOH),Zr0.1Ni1.9P/NF|| Zr0.1Ni1.9P/NF所需的电压仅为1.54 V。
虽然Zr0.1Ni1.9P/NF||Zr0.1Ni1.9P/NF的全水解性能并不优于Pt/C/NF||RuO2/NF (1.50 V),但与最近报道的双功能催化剂相比仍然非常具有竞争力。
密度泛函理论(DFT)计算表明,Zr的掺杂有效地调节了Ni2P的电子结构,加速了H2O的吸附和解离。
此外,Zr0.1Ni1.9P中的Ni和P位点上的氢吸附吉布斯自由能要比Ni2P小得多,说明Zr的掺杂促进了H的吸附和脱附。同时在Zr0.1Ni1.9P中,Ni位点具有最小的氢吸附吉布斯自由能说明Ni位点是活性位点。
通过DFT计算还探究了OER机制,OER过程的电位决定步骤为O*→OOH*,并且Zr0.1Ni1.9P的自由能变化远低于Ni2P,说明加入Zr加速了OER过程。
上述结论证实了Zr的掺杂确实加快了全水解的反应动力学。该工作强调了高价Zr的掺杂对提高催化剂的本征催化活性的影响,并为设计高性能电催化剂提供了新的思路。
High-Valence Zr-Incorporated Nickel Phosphide Boosting Reaction Kinetics for Highly Efficient and Robust Overall Water Splitting, Chemical Engineering Journal, 2022, DOI: 10.1016/j.cej.2022.140908.
https://doi.org/10.1016/j.cej.2022.140908.
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