太阳能驱动二氧化碳（CO₂）转换是应对可持续能源系统和环境/气候问题挑战的新兴解决方案。然而，构建孤立活性位点不仅影响催化活性，而且限制了对CO₂还原的结构-催化剂关系的理解。基于此，大连理工大学侯军刚教授（通讯作者）等人报道了一种三嗪基共价有机框架（COF）负载单原子金属位点催化剂，用于高性能催化CO₂还原。

在文中，作者通用合成方案来制备锚定不同的单原子金属位点（Fe、Co、Ni、Zn、Cu、Mn和Ru）的SAS/Tr-COF，具有金属-氮-氯桥接结构的骨架，用于高效催化CO₂还原。值得注意的是，作为代表性催化剂，合成后的Fe SAS/Tr-COF在可见光照射下实现了高达980.3 μmol g^-1 h^-1的CO生成率和96.4%的选择性，比原始Tr-COF催化剂高约26倍。

通过X射线吸收精细结构分析和密度泛函理论（DFT）计算，优异的光催化性能归因于原子分散的金属位点和Tr-COF主体的协同作用，降低了形成*COOH中间体的反应能垒，并促进了CO₂吸附和活化以及CO解吸。该工作不仅在分子水平上提供了最先进的催化剂的合理设计，而且为有效的CO₂转化提供了深入的见解。

Efficient Photoreduction of Diluted CO₂ to Tunable Syngas by Ni-Co Dual Sites through d-band Center Manipulation. J. Am. Chem. Soc., 2022, DOI: 10.1021/jacs.2c06920.

https://doi.org/10.1021/jacs.2c06920.