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大工/LBL/西工大AM:Ni-F-OH助力高质量负载能量存储
近十年来,层状氢氧化物基自支撑电极得到了发展,但其有效质量比较低,阻碍了其储能的全面应用。
基于此,大连理工大学邱介山教授和于畅教授、美国劳伦斯伯克利国家实验室Jinghua Guo、西北工业大学张秋禹教授(共同通讯作者)等人报道了通过设计亚微米厚度(超过700 nm)的F-取代β-Ni(OH)2(Ni-F-OH)板,打破了层状氢氧化物的固有限制,在碳基板上产生了29.8 mg cm−2的超高质量载荷。
定制的超厚磷化材料上层结构实现了7144 mC cm−2的超高比容量和优越的倍率性能(在100 mA cm−2时达到79%)。
通过密度泛函理论(DFT)计算,作者研究了一系列F-取代β-Ni(OH)2(记为NiFx(OH)2-x或Ni-F-OH)模型,以研究F-掺杂的影响。
作者给出了NiFx(OH)2-x对(100)、(110)和(001)切面的表面能的计算值,所有情况下(001)表面的表面能始终小于对应的表面能,特别是当掺杂水平较高时,表明了片状形貌。对比Ni-F-OH,当OH–被F–取代时,其低表面能表现为厚度的增加。
在不同掺杂含量下,NiXx(OH)2-x(X=F, Cl, Br, I)典型分解反应的分解焓,其中F-掺杂β-Ni(OH)2的热力学性能更稳定。
在低掺杂比(X=1/12)下,所有卤化物的分解反应都很不利,尤其是F;在较高的比例(X=2/3)下,F的分解反应更具挑战性,而其他卤素的分解反应在能量上变得有利,特别是Br和I。结果表明,F可以稳定地进入β-Ni(OH)2的晶体结构,并对其表面能有很大的调节作用。
The Emerging Layered Hydroxide Plates with Record Thickness for Enhanced High-mass-loading Energy Storage. Adv. Mater., 2023, DOI: 10.1002/adma.202211603.
https://doi.org/10.1002/adma.202211603.
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