大连理工曲振平ACS Catalysis：载体形状效应功不可没！助力CuO/CeO2高效氨选择性催化氧化

氨气对人体健康和大气环境造成了严重危害，选择性催化氧化NH₃转化为N₂和H₂O(NH₃-SCO)被认为是控制NH₃排放的有效技术。同时，调节负载的金属氧化物与载体材料之间的相互作用是促进氨(NH₃)催化氧化的有效策略。

近日，大连理工大学曲振平课题组制备了基于铈形状效应的CuO/CeO₂催化剂(Ce-NR和Ce-NC)，并测试了它们对氨的选择性催化氧化(NH₃-SCO)。

研究人员制备了不同形状(棒状(NR)和立方体(NC))的负载型CuO催化剂。由于形成更多的Cu⁺-O_v-Ce³⁺界面位点和更多的氧空位，基于棒状结构的Cu/Ce-NR催化剂的NH₃-SCO活性(T₁₀₀=240°C，N₂选择性>90%)明显高于Cu/Ce-NC催化剂(T₁₀₀=270°C，N₂选择性>90%)。

具体而言，Cu⁺-O_v-Ce³⁺界面位点对氨具有优异的吸附和活化能力，氧空位有利于气态氧的活化和晶格氧的迁移以产生更多的活性氧类，从而促进氨的转化。重要的是，Cu⁺-O_v-Ce³⁺界面位点是NH₃的主要吸附位点。

此外，CuO/CeO₂催化剂上NH₃-SCO遵循iSCR机理，催化剂上原位生成的硝酸盐与NH₃的进一步反应是在CuO/CeO₂催化剂上的速率控制步骤反应。Cu/Ce-NR上以单齿硝酸盐为主，Cu/Ce-NC上则以双齿硝酸盐为主，引入NH₃后，其与单齿硝酸盐的消耗速度快于双齿硝酸盐，因此Cu/Ce-NR催化剂的催化性能优于Cu/Ce-NC催化剂。

总的来说，该项研究有助于理解利用载体形状与CuO/CeO₂催化剂性能之间的联系，并有助于在实际应用中设计用于NH₃或其他污染物催化氧化的高效催化剂。

Construction of CuO/CeO₂ Catalysts via the Ceria Shape Effect for Selective Catalytic Oxidation of Ammonia. ACS Catalysis, 2023. DOI: 10.1021/acscatal.2c05168