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天大/金属所/萨里大学AFM:碳保护SAA材料作为多功能电催化剂
将金属基催化剂封装在碳壳内是一种常用的策略,可以提高其在各种恶劣条件下的耐久性,同时提高其催化活性。然而,这种碳封装对于直接改变材料的表面原子/电子构型带来了显著的复杂性,从根本上阻碍了其催化性能的精确调整。
基于此,天津大学梁骥教授和侯峰副教授、中科院金属研究所尹利长研究员以及英国萨里大学刘健副教授(共同通讯作者)等人报道了一种通用而简单的单原子合金(single-atom alloy, SAA)策略,用于将SAA NP核家族与外部N-掺杂碳鞘集成,可以有效地阐述它们的表面电子结构并提高电催化性能。
在该材料家族中,掺杂在NP核中的单个金属原子可以远程调节碳鞘表面的电子结构,因此通过简单地选择不同的二次金属掺杂剂可以控制它们的电催化性能。具体而言,利用ZIF-67作为“氮化钴碳”前体,其中钴可以原位催化N掺杂碳结构(如碳鞘)的构建,同时Co和N掺杂碳层间的协同效应也导致各种过程的电催化行为增强。此外,Co NPs最初具有中等的H键能,对于电催化HER过程相当重要。
ZIF-67的高温碳化产生的明确的结构和丰富的孔结构将进一步加速与氧相关的传质,从而提高OER和ORR的电催化性能。其中,掺Ru的SAA NP核表现出优异的整体水分解能力,在电流密度为10 mA cm-2时,所需电压非仅为1.55 V,质量活性为1251 mA mgRu-1和优异的耐久性。而具有Ir掺杂SAA NP核的氧还原反应(ORR)具有出色的催化性能,半波电位为919 mV。因此,这种集成策略应推动SAA材料设计的前沿,以精细调节其表面电子特性和多功能性。
Carbon-Shielded Single-Atom Alloy Material Family for Multi-Functional Electrocatalysis. Adv. Funct. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adfm.202205654.
https://doi.org/10.1002/adfm.202205654.
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