首页 »
行业资讯 »
前沿动态 »
天津大学刘乐全Nature子刊:通过改善羟基吸附促进水解离以实现高效的太阳能驱动CO2电还原
在对反应机理有基本了解的基础上,开发高效的二氧化碳还原电催化剂是当务之急。然而,作为质子源的迟缓水解离对反应的影响以及反应中的表面物种仍不清楚。
基于此,天津大学刘乐全副教授(通讯作者)等人报道了一种通过在Bi2O2CO3上实施氧空位(VO)工程来促进CO2电还原中质子化的策略,实现了甲酸盐的高法拉第效率(90%)和分电流密度(162 mA cm-2)。
本文通过DFT计算深入地研究了反应路径和VO的促进作用。在CO2吸附(CO2+O*→CO3*,step I)后,OCHO*的生成是一个相对复杂的过程,至少涉及电子转移、C-O裂解和质子化,其中水解离在质子化中起着至关重要的作用。
同时,CO3*+H2O*→OCHO-OH*+O*(step III)是速率决定过程,随着VO的引入,BOC-VO-1的决速步能垒(0.70 eV)与正常BOC的能垒(1.66 eV)之间有显著差异。
step III的能量变化主要来自H2O*和OH*的化学势之差(ΔμOH-w),这表明甲酸盐的生成速率主要受缓慢的水解离的限制。而VO的引入显著降低了ΔμOH-w,从而加速了水的解离动力学,从而大大降低了生成OCHO*的能垒。总之,VO的引入通过加强对OH*的吸附,显著地促进了水的解离,降低了生成OCHO*关键中间体的能量跨度,最终提高了CO2RR合成甲酸盐的效率。
Promoting water dissociation for efficient solar driven CO2 electroreduction via improving hydroxyl adsorption. Nat. Commun., 2023, DOI: 10.1038/s41467-023-36263-z.
https://www.nature.com/articles/s41467-023-36263-z.
-
MD13 是一种巨噬细胞迁移抑制因子 (MIF) 导向的 PROTAC,Ki 值为 71 nM。MD13 可用于癌症研究_CAS:2758431-97-7
2024-02-23
-
4-羟基酞嗪-1-羧酸_CAS:3260-44-4
2024-02-23
-
各种棱角及反射镜抛光用99%高纯氧化锆粉末
2024-02-23
-
(2-(4-(叔-丁氧基羰基)哌嗪-1-基)吡啶-4-基)硼酸_CAS:1003043-73-9
2024-02-23
-
1-Boc-7-甲基吲哚-3-硼酸频哪醇酯_CAS:1256360-03-8
2024-02-23
-
2,2’,2”,2”’-((((4′-苯基-[2,2’:6’,2”-叔吡啶] -6,6”-二基)双(亚甲基) )双(氮杂三基)四乙酸_2,2′,2”,2”’-(((4′-phenyl-[2,2′:6′,2”-terpyridine]-6,6”-diyl)bis(methylene))bis(azanetriyl))tetraacetic acid_CAS:122637-26-7
2024-02-21
-
1,3,4,6-四-O-乙酰基-2-(2-乙酰硫基)乙酰氨基-2-脱氧-β-D-吡喃半乳糖_1,3,4,6-tetra-O-acetyl-2-(2 acetylthio)acetamido-2-deoxy-β-D-galactopyranose_CAS:106600-42-4
2024-02-21
-
N-烯丙基-2-溴乙酰胺_N-allyl-2-bromoacetamide_CAS:126265-30-3
2024-02-21
-
N-烯丙基-2-溴-2-甲基丙酰胺_N-allyl-2-bromo-2-methylpropanamide_CAS:1008780-89-9
2024-02-21
-
4-羟基己基-5-烯-2-酮_4-hydroxyhex-5-en-2-one_CAS:17226-70-9
2024-02-21
-
O-[(5-乙基吡啶-3-基)甲基]羟胺 _O-[(5-ethynylpyridin-3-yl)methyl]hydroxylamine_CAS:1824079-24-4
2024-02-21
-
3-羟基肉豆蔻酰辅酶a_3-hydroxytetradecanoyl-CoA_CAS:68170-64-9
2024-02-21
-
N1,N4-二(吡啶-4-基)对苯二甲酰胺_N1,N4-di(pyridin-4-yl)terephthalamide_CAS:216079-39-9
2024-02-21