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孙学良/任祥忠/张雷AEM: 能带结构立大功，助力MoS2高效析氢2022-03-16
杂原子掺杂到MoS2晶格中可以极大地改造局部电子结构，有效地激活基面S原子并为HER引入面内活性位点。然而，这种单掺杂诱导的能带重构效应通常需要相当多的单掺杂浓度超过几个原子百分比才能达到合金化水平。
基于此，加拿大西安大略大学孙学良、深圳大学任祥忠和张雷等提出了一种相邻的双杂原子掺杂策略以有效地调整电子能带结构，构建了一个模型系统以用于研究 MoS2的活性和电子能带结构之间的内在联系。
选择该策略构建模型系统有几个原因：
i)设计和合成具有特定结构的Pd, M-MoS2催化剂，从而在测量的HER特性和MoS2固有电子带结构之间建立了功能联系；
ii)结构模型系统可用于研究其他可能因素(包括相(2H/1T)和SVs)对MoS2电子能带结构的影响；
iii)使用该策略构建的富含缺陷的Pd-MoS2表现出比原始MoS2更好的基体稳定性。
此外，PdSRe 位点的构建允许在2H-MoS2上合成独特的类金属电子能带结构，这使得2H基底平面位点的内在激活；且Re的引入降低1T-Pd-MoS2的形成能。
具体来说，这些构建的由硫桥接的PdRe二聚体(PdSRe位点)在费米能级附近引入导电电子态以增加MoS2的金属特性从而产生类金属行为。此外，与使用单掺杂剂相比，共掺杂双掺杂剂诱导从2H到金属1T相转换的效率更高，从而产生更多的本征活性PdS*Mo位点，而进一步增加活性位点密度。
因此，该MoS2催化剂在10 mA cm-2的电流密度下表现出46 mV的低过电位和1.524 mA cm-2的高交换电流密度，具有卓越的操作耐久性。本研究中展示的策略为高基面活性MoS2电极的设计提供了新的方向，从而有助于实现MoS2材料在未来用于HER的高潜力。
Band Engineering Induced Conducting 2H-Phase MoS2 by Pd-S-Re Sites Modification for Hydrogen Evolution Reaction. Advanced Energy Materials, 2022. DOI: 10.1002/aenm.202103823
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