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孙学良/任祥忠Nano Energy: 计算+实验，探究非共价相互作用对电催化HER的影响2022-09-09
了解在电催化界面发生的非共价相互作用对于促进析氢系统的发展非常重要。然而，由于缺乏有效的策略来解耦每种相互作用(ΔGH*，非共价相互作用)对HER动力学的影响，电极-电解质界面中的非共价相互作用对HER动力学的确切作用在分子水平上仍然不清楚，特别是对于非铂基电极。

 

基于此，西安大略大学孙学良和深圳大学任祥忠等构建了模型催化剂表面(Pd, RuS2-xOy)以解耦ΔGH*与双层结构优化对HER动力学的影响，从而在分子水平上探索这种非共价相互作用对HER的作用。
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研究人员通过将O原子自发地结合到二硫化钌(RuS2)晶格中来创建模型催化剂表面(Pd, RuS2-xOy)，Pd, RuS2-xOy具有最佳H*结合强度的位点，这也与电解液中的H3O+或H2O形成氢键网络。更重要的是，模型催化剂表面解耦了ΔGH和双层结构优化对HER动力学的影响，也就是通过控制电极表面和位于外亥姆霍兹平面(OHP)的水合阳离子之间的非共价相互作用，可以调节带电界面的电催化活性。
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由于非共价相互作用工程，Pd, RuS2-xOy对HER表现出显著的电催化性能，在100 mA-2电流密度下的过电位低至82 mV，远低于这是迄今为止报道的大多数最先进的催化剂，甚至可以与Pt/C相媲美。除了高催化活性外，Pd, RuS2-xOy在连续运行超过50小时后表现出出色的长期稳定性，电位增加仅为12 mV。虽然本论文集中讨论了Pd, RuS2-xOy，但该研究中提出的概念和方法为设计和利用Pt族无金属催化剂在酸性溶液中高效电催化制氢提供了指导。
Atomic-Scale Insights into The Role of Non-Covalent Interactions in Electrocatalytic Hydrogen Evolution Reaction. Nano Energy, 2022. DOI: 10.1016/j.nanoen.2022.107654

 

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