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宁平&张秋林ACS Catalysis:受阻路易斯酸碱对提高Ni/CeO2纳米催化剂的低温CO2甲烷化性能
在镍(Ni)基催化剂上,活性位点结构与CO2甲烷化机理之间的关系面临着巨大的挑战。基于此,昆明理工大学宁平教授和张秋林教授(共同通讯作者)等人报道了在Ni/CeO2-纳米棒、Ni/CeO2-纳米立方体和Ni/CeO2-纳米八面体上精确地制备了具有不同分布的受阻路易斯酸碱对(frustrated Lewis pair, FLP)结构,以解决上述问题。
Ni/CeO2-纳米棒由于其CeO2(110)特性以及氧空位(OV)和羟基物种(OH)之间的空间位阻,在这些催化剂中具有最大构建FLP的可能性。与具有较少FLPs的其他样品相比,在低至225 °C的温度下,富含FLPs的Ni/CeO2-纳米棒表现出显著更高的CO2转化率(84.2%)和高达147.1 mmol gcat-1 h-1的CH4生产率和更高的CH4选择性(97.8%)。
从系统的原位和原位表面分析结果可以看出,这种更好的低温活性及其可接受的稳定性与催化活性FLPs的构建密切相关,该FLP可以通过OV和OH的协同有效地活化和转化CO2。
此外,原位拉曼和原位漫反射红外傅里叶变换光谱分析结合密度泛函理论(DFT)计算进一步证明,出现的CO*途径和甲酸盐途径的共同促进是富FLPs的Ni/CeO2-纳米棒在低温(≤225 °C)下具有优异CO2甲烷化性能的原因。因此,这种FLPs活化CO2的方法对设计CO2加氢催化剂具有潜在的指导意义。
Frustrated Lewis Pairs Boosting Low-Temperature CO2 Methanation Performance over Ni/CeO2 Nanocatalysts. ACS Catal., 2022, DOI: 10.1021/acscatal.2c02535.
https://doi.org/10.1021/acscatal.2c02535.
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