山大张进涛AEM：电化学驱动界面转化助力高效催化太阳能转化为燃料

由于缺乏先进的电催化剂，二氧化碳还原反应（CO₂RR）的选择性差、法拉第效率低和电流密度有限。基于此，山东大学张进涛教授（通讯作者）等人报道了硫化铋（Bi₂S₃）纳米棒的电化学驱动界面转变能够在功能化碳纤维（BiNN-CFs）上原位形成3D Bi纳米片网络（BiNN）。

需注意的是，具有理想异质结结构的有利界面特征促进了在还原电位下，Bi₂S₃固体纳米棒在功能化碳纤维（f-CFs）上原位转化为互连的Bi纳米片，能够消除水性电化学沉积中的溶剂化和电离。

此外，通过焦耳加热聚四氟乙烯（PTFE）涂层在碳纤维上形成理想的界面层，由于改善了与Bi的相互作用，在形貌转变为纳米片方面也起着关键作用。f-CFs上互连纳米片的3D网络有利于暴露边缘活性位点并提高电催化的结构稳定性。

更重要的是，分级BiNN-CFs表现出改进的CO₂RR性能，包括在宽电位范围内合理的甲酸盐生成选择性（约为92%）、419 mA cm^-2的高局部电流密度和良好的长期稳定性。

密度泛函理论（DFT）计算表明，晶格畸变会调节具有丰富不饱和边缘位点的Bi纳米片的电子结构，从而降低形成中间体的势垒，并提高CO₂RR性能。作者进一步证明了CO₂RR与OER的耦合作为由太阳能驱动的全电池，实现了高太阳能到甲酸的转化效率，最大的太阳能利用率（55.6%）。该研究成果表明，由于界面结构和性质的合理调节，优化电催化的空间很大。

Electrochemically Driven Interfacial Transformation for High-Performing Solar-To-Fuel Electrocatalytic Conversion. Adv. Energy Mater., 2022, DOI: 10.1002/aenm.202103960.

https://doi.org/10.1002/aenm.202103960.