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张佳楠/邓德会EES:FeNX/C催化剂用于钠离子存储的固体电解质界面的演变
固体电解质中间相(SEI)的结构和化学工程在可再充电电池中起着至关重要的作用。在充电和放电循环期间,未揭示金属-氮(MNX)平台电极中增强的钠(Na)离子存储特性与SEI之间的潜在相关性。
基于此,郑州大学张佳楠教授和中科院大连化学物理研究所邓德会研究员(共同通讯作者)等人首次报道了通过使用原位温度相关Nyquist图和非原位X射线光电子能谱来阐明FeNX/C负极的容量增强。
通过一步热解制备了一种模型负极、具有Fe-NX位点和Fe-NC封装的Fe3C纳米颗粒的FeNX/C催化剂。在一系列温度下,通过硝酸铁(Fe源)和聚乙烯吡咯烷酮(用于稳定Fe原子和平衡Fe含量的N源)对活性位点进行微调。精心设计的电子结构使FeNx对SEI的可逆转化过程具有催化性能,这有助于存储额外的Na离子。
具有表面卤化物的NaF中间体在SEI中转化为FeF3是Fe原子提供容量的关键。基于非原位XPS和原位温度相关Nyquist图研究,证实额外容量是由SEI中有机和无机成分的可逆转化提供的。此外,表面电容效应和钠离子嵌入/脱嵌过程对碳基材料表面的贡献对额外容量是不可磨灭的。
通过一系列的表征证明,SEI和表面碳质材料的理化演化主要通过以下三个机制对提高储Na性能做出了重大贡献:
(1)FeNX催化SEI的可逆转化,有利于额外Na离子的储存和释放;
(2)大量自旋极化电荷储存在还原态的Fe物种表面;
(3)通过表面电容效应获得碳的传输能力。实验测试结果表明,FeNX/C负极在2000 mA g-1下循环1000次后还提供了217 mAh g-1的高容量。因此,FeNX物种催化了SEI的可逆转化反应,为转化型电极材料的设计提供了新的途径。
Evolution of the solid electrolyte interphase enabled by FeNX/C catalysts for sodium-ion storage. Energy Environ. Sci., 2021, DOI: 10.1039/D1EE02810C.
https://doi.org/10.1039/D1EE02810C.
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