本文要点

要点1. 黄铁矿类型的NiS₂表现出自发的表面重构导致Ni₃S₂层，并伴随着硫空位（V_S）的扩散和积累，这是其具有催化作用的原因。然后，在长期的催化使用过程中，从表面开始的重构和随后的相变进一步扩展到催化剂本体。此外，部分Fe替代提高了NiS₂的结构柔性，允许更多的V_S被去除，降低了相变的外加电位阈值。这种相重构更容易触发活性，从而优化了HER性能。