直接电化学双-电子氧还原(2eORR)制备过氧化氢(H2O2),为原位绿色生产H2O2提供了一种较好的替代蒽醌氧化技术的方法。由于有利于H2O2形成途径的含氧官能团,氧化碳材料已显示出其优异的2eORR活性。然而,由于O含量相当低(<15%),O掺杂碳催化剂的2eORR性能受到O诱导的活性位点密度的阻碍。
基于此,香港城市大学支春义教授(通讯作者)等人报道了一种以葡萄糖(C6H12O6)作为碳(C)源,制备出具有高氧/碳(O/C)原子比的碳量子点(carbon quantum dot, CQD)催化剂,其O含量为30.4 at%。
实验测试发现,富氧CQD催化剂表现出优异的H2O2生产催化性能,选择性接近100%,超过了所有报道的O掺杂碳催化剂。此外,CQD催化剂在H2O2的实际生产中表现出巨大的潜力,其产率高达10.06 mg cm-2 h-1,法拉第效率(FE)为97.7%,并且在10 h内具有良好的稳定性。
实验测试和密度泛函理论(DFT)计算证实,CQD催化剂中醚基(C-O-C)的绝大部分C-O键,C-O键的碳原子是2eORR最活跃的位点。该工作为设计用于可持续电合成H2O2的高效无金属碳基催化剂提供了一种有效且简便的策略。
Ultrahigh Oxygen-doped Carbon Quantum Dots for Highly Efficient H2O2 Production via Two-Electron Electrochemical Oxygen Reduction. Energy Environ. Sci., 2022, DOI: 10.1039/D2EE01797K.
https://doi.org/10.1039/D2EE01797K.
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