[文献][11.10]负载在介孔UiO66@RGO复合物上的高稳定和活性钯纳米颗粒的实际催化应用

负载在介孔UiO66@RGO复合物上的高稳定和活性钯纳米颗粒的实际催化应用

作者：Xiang Liu, XiaohuaZhao*, Ming Zhou, Yuanyuan Cao, Haiyan Wu, and Jianjun Zhu*

文章信息：European Journal of Inorganic Chemistry

报告人：施佳琪

导语：

成功设计并制备了一种金属有机骨架基复合材料，并首次将其作为钯纳米颗粒的载体.通过对硝基化合物的还原反应，该催化剂具有较大的比表面积和良好的孔结构，表现出优异的催化活性。此外，局限在介孔笼中的Pd NPs在简单过滤后可以很容易地回收，并可重复使用至少6个连续周期而不丧失活性。

主要内容：

负载贵金属纳米颗粒(NPs)是一类重要的多相催化剂，在精细化学品、药物等的合成过程中发挥着关键作用，具有显著的成本优势和最小的环境污染。MOFs的一个重要结构特征是极高的孔隙率和极高的内表面积，这使得它们非常适合用于稳定贵金属NPs (Au, Pt和Pd)。

报道了通过水热法成功地合成了锚定在Zr-MOFs@RGO (Ui066@RGO). 上的高度分散Pd NPs(图1),并探索了获得的UiO66@RGO-Pd纳米复合材料对硝基化合物还原的催化性能。

通过将Pd NPs包覆在UiO66@GO载体上，成功制备了新型多相催化剂(UiO66@RGO-Pd)。制备的UiO66@RGO-Pd具有良好的晶体结构，多个分散良好的PdNPs被封装在八面体类Ui066框架中。所合成的Ui066@RGO-Pd复合材料具有高孔隙率的微孔和介孔结构。这些特性使UiO66@RGO-Pd混合催化剂成为液相反应的理想的可回收催化剂。值得注意的是， UiO66@RGO-Pd催化剂对硝基芳烃的还原具有显著的催化活性，通过简单的过滤可以轻松回收6次而不明显减少。因此，我们认为所制备的贵金属纳米复合材料在能源和环境领域具有巨大的实际应用潜力.

Zr-M0Fs@Graphene 0xide (Ui066@GO)的制备:将干氧化石墨烯粉末通过超声分散到DMF (50 mL)中5小时将(0.232 g, 1.0 mmol)、对苯二甲酸(0.166 g, 1.0 mmol)和乙酸(3 mL)溶于DMF (50 mL)中，将溶液转移到100 mL特氟隆不锈钢高压釜中。高压釜密封，在120°C的烤箱中自压加热48小时。自然冷却后，用无水甲醇对样品进行多次纯化，以确保遮挡的DMF分子被消除。最后，在120C下加热24 h,Ui066的孔隙被激活。制备复合材料时，氧化石墨烯的加入量为材料初始重量的10 wt.-%。为了便于比较，在相同的反应条件下得到了纯度较高的Ui066。

Zr-MOFs@Reduction氧化石墨烯稳定钯NPs(UiO66@RGO-Pd)的制备:将制备好的UiO66@GO (50 mg)分散在蒸馏水(10 mL)中，在超声波下放置10分钟。随后，自制pvp稳定的Pd NP悬浮液(1ml)和NaBH(5 mg)。然后，将得到的混合物转移并密封在25 ml特氟龙内衬不锈钢高压釜中，在120°C下加热1.5 h,然后自然冷却到室温。离心收集产品，用酒精洗涤三次。根据ICP-MS测定， Pd含量为5.2wt.-%