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昆士兰大学Angew: 调制纳米多孔异质结界面，用于高效光催化固氮2024-09-27
在纯水中直接将N2转化为氨(NH3)的光催化氮还原反应(PNRR)提供了一种替代传统Haber-Bosch工艺的可持续途径。为了实现高效和选择性地PNRR，合理设计光催化剂至关重要。到目前为止，大量用于PNRR的半导体材料，如金属氧化物、金属硫化物、铋卤化物、石墨氮化碳(gC3N4)、分层双氢氧化物(LDHs)和共价有机框架(COFs)由于严重的电子-空穴重组，都表现出不理想的性能。因此，有必要开发有效的策略来抑制光催化剂光生载流子复合以实现高效NH3光合成具有重要意义。
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近日，澳大利亚昆士兰大学余承忠和华东师范大学刘超等通过两种半导体金属-有机框架(MOF)MIL-125-NH2和Co-HHTP的复合，开发了一种多孔和化学键合的异质结光催化剂(MIL-125-NH2@Co-HHTP)，用于有效催化PNRR生产NH3。
实验和理论结果表明，MIL-125-NH2@Co-HHTP界面上形成了Ti-O-Co化学键，它不仅作为S型电荷转移的原子通路，而且为提高N2的化学吸附/活化能力和限制竞争性HER提供了缺电子的Co中心。此外，光催化剂中形成的纳米多孔结构允许将反应物输送到异质结处的界面活性位点，从而能够有效地利用电荷载流体。
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性能测试结果显示，在光照下MIL-125-NH2@Co-HHTP的NH3产率为2.1 mmol g-1 h-1，在365 nm处的表观量子产率(AQY)为16.2%，太阳能-化学能转化率(SCC)为0.28%，优于大多数报道的PNRR光催化剂。此外，经过连续5次循环反应(每轮反应时间为6小时)，MIL-125-NH2@Co-HHTP仍显示出较高的NH3产量，且反应后材料的结构保存良好，显示出良好的催化稳定性。
总的来说，该项工作通过构建基于MOF的S型异质结限制了光生电荷的复合，从而大大提高性能，这为设计用于各种重要反应的先进异质结光催化剂提供了重要指导。
Nanoporous heterojunction photocatalysts with engineered interfacial sites for efficient photocatalytic nitrogen fixation. Angewandte Chemie International Edition, 2024. DOI: 10.1002/anie.202412340
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