曾志远/李昊Small：Ni@WTe2电催化CO2还原为HCOOH

在温和条件下，实现二氧化碳（CO₂）转化为甲酸（HCOOH）的高效转化，是一种减少温室气体排放和缓解能源危机的有希望的手段。基于此，香港城市大学曾志远教授和日本东北大学李昊教授（共同通讯作者）等人报道了使用范德华校正进行自旋极化密度泛函理论（DFT+D3）计算，以分析锚定在二碲化钨（WTe₂）上的七种金属（Ti、Fe、Ni、Cu、Zn、In和Sn）的催化活性单层（M@WTe₂），并筛选有利的CO₂还原途径。

通过利用自旋极化DFT+D3计算，作者系统地研究了电催化CO₂RR在M@WTe₂（M=Cu、Ni、Fe、Ti、Zn、In和Sn）上的反应机理。理论结果表明，Ni@WTe₂具有高HCOOH选择性、具有超低限制电位（-0.11 V vs. RHE）和抑制HER性能。此外，Ni@WTe₂相对负的结合能、较高的扩散势垒和AIMD结果表明该体系具有出色的活性和稳定性。

作者分析发现，与其他分析的单原子元素相比，Ni和吸附物的适度结合强度使每个质子化步骤和最终解吸更加容易。此外，还发现Cu@WTe₂是一种良好的合成CH₃OH催化剂，具有相对较低的ΔG（0.38 eV）。该研究为高选择性、高附加值产品HCOOH提供了一种很有前景的CO₂RR催化剂。作者希望这些发现有助于实验和理论研究，以进一步探索先进的2D材料作为高效的CO₂RR电催化剂。

Boosting Electrocatalytic Reduction of CO₂ to HCOOH on Ni Single Atom Anchored WTe₂ Monolayer. Small, 2022, DOI: 10.1002/smll.202203759.

https://doi.org/10.1002/smll.202203759.