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李煜璟/黄勃龙EES:双位点设计起大作用!Fe位点促进单原子催化剂中Co位点电催化OER活性
目前,析氧反应(OER)电催化剂的开发仍然是一个挑战。近年来,大量的非贵金属催化剂用于碱性环境下的电催化,主要包括钴基、镍基和铁基材料。其中,Co-Fe双金属催化剂在碱性条件下具有较高的OER活性通常与表面金属活性位点的参与有关,识别Fe和Co之间的协同效应,对于全面了解反应机理和设计新型高效双金属基催化剂至关重要。
然而,由于复杂的催化界面和有限的监测方法的限制,双活性位点在电催化过程中的协同机制仍不能的到有效探索,与催化过程中Co/Fe双金属位点变化相关的真正催化机制尚不明确。
基于此,北京理工大学李煜璟和香港理工大学黄勃龙等采用反胶束组装热解策略,成功制备了Co/Fe双金属位催化剂,其具有优异的OER性能。
性能测试实验结果表明,在1.0 M KOH溶液中,优化后的Co/Fe-NC800催化剂在10 mA cm−2电流密度下的OER过电位低至240 mV,质量活性为3.51 mA cm−2 g−1,优于大多数文献报道的双金属原子催化剂。
此外,通过旋转环圆盘电极(RRDE)方法进一步研究了Co/Fe-NC800催化OER途径。结果显示,Co/Fe-SNC800上有一个主要的4e−OER途径,表明Co/Fe双原子位点加速了H2O2的转化,消除了2e−OER途径以促进O2的选择性生成。
通过实验系统地研究了催化活性增强的机理,团队发现Co位点可以将初始反应物激活为中间物种,Fe与Co之间的电子偶联不仅降低了氧对铁位点的吸附,而且加速了CoOOH活性物质的形成。同时,Fe位点起到辅助作用,加速中间物种CoOOH转化为最终产物。
此外,密度泛函理论(DFT)计算揭示了Fe和Co位点之间的d-d轨道耦合引起的优化电子结构,提高了中间物质的电活性,维持了OER过程中活性位点的稳健价态。因此,Fe和Co SA位点的协同效应导致OER对Co/Fe-SNC的过电位显著降低。
这项工作强调了Fe位点对提高Co/Fe双金属催化剂的OER活性的关键作用,也为精确调控双金属位点的协同效应提供了策略。
Adjacent Fe Site Boosts Electrocatalytic Oxygen Evolution of Co Site in Single-Atom-Catalyst through a Dual-Metal-Site Design. Energy & Environmental Science, 2023. DOI: 10.1039/D2EE03930C
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